[论文解读] Thermodynamic Properties of the Quantum Spin Liquid Candidate ZnCu$_{3}$(OH)$_{6}$Cl$_{2}$ in High Magnetic Fields

Tianheng Han, Robin Chisnell+7 more|arXiv (Cornell University)|Feb 11, 2014

Advanced Condensed Matter Physics被引用 4

一句话总结

本研究在高磁场下对单晶ZnCu3(OH)6Cl2（herbertsmithite）进行了高精度比热和磁化率测量，发现在低温和高磁场下，磁性比热中存在显著的T线性与T平方贡献。这些发现表明存在无能隙激发，支持了在kagome晶格体系中存在具有非平凡自旋子特性的量子自旋液体基态。

ABSTRACT

We report measurements of the specific heat and magnetization of single crystal samples of the spin-1/2 kagome compound ZnCu$_{3}$(OH)$_{6}$Cl$_{2}$ (herbertsmithite), a promising quantum spin-liquid candidate, in high magnetic fields and at low temperatures. The magnetization was measured up to $μ_{0}H$ = 55 T at $T$ = 0.4 K, showing a saturation of the weakly interacting impurity moments in fields above $\sim10$ T. The specific heat was measured down to $T < 0.4$ K in magnetic fields up to 18 T, revealing $T$-linear and $T$-squared contributions. The $T$-linear contribution is surprisingly large and indicates the presence of gapless excitations in large applied fields. These results further highlight the unusual excitation spectrum of the spin liquid ground state of herbertsmithite.

研究动机与目标

• 通过最小化磁性杂质引起的外来贡献，探测herbertsmithite（一种领先的量子自旋液体候选材料）的本征低能激发谱。
• 确定在高磁场下观测到的T线性比热是否源于自旋子费米面或其他奇异准粒子激发。
• 通过在高磁场下测量比热和磁化率的场依赖性，明确磁性基态的性质。
• 通过将实验数据与理论预测进行比较，区分kagome晶格中量子自旋液体的多种竞争性理论模型。

提出的方法

• 在最高达18 T的磁场中，利用弛豫法对高质量氘代单晶herbertsmithite在0.4 K的低温下测量了比热。
• 在0.4 K下测量了最高达55 T的磁化率，以确认在约10 T以上时弱相互作用杂质磁矩的饱和行为。
• 使用单晶样品减少了热接触中润滑剂的使用，从而降低了背景贡献，提高了低温下的测量精度。
• 将数据拟合至包含T线性（γT）和T平方（αT²）项的模型，以提取本征磁性比热。
• 测量在国家高磁场实验室进行，采用18 T超导磁体和稀释制冷机冷却。
• 分析重点在于通过高磁场抑制层间Cu2+杂质的贡献，从而分离出本征kagome自旋响应。

实验结果

研究问题

• RQ1 在高磁场下观测到的T线性比热是否表明herbertsmithite中存在自旋子费米面？
• RQ2 T线性和T平方比热贡献随磁场如何演化，它们揭示了低能激发谱的何种信息？
• RQ3 高磁场在多大程度上抑制了磁性杂质的贡献，能否清晰地分离出本征kagome自旋响应？
• RQ4 γ和α系数的磁场依赖性是否表明自旋能隙被场诱导关闭，进而出现无能隙激发模式？
• RQ5 本研究结果与有机荷荷转移盐等其他量子自旋液体候选材料的结果相比有何异同？

主要发现

• 磁性比热在14 T时表现出T线性项，其系数γ = 72(3) mJ/mol K²，表明存在大量无能隙低能激发态。
• 观测到T平方项，其系数α = 51(2) mJ/mol K³，提示低能谱中存在强关联或非费米液体行为。
• 随着磁场增加，γ系数上升，表明高磁场有效抑制了杂质贡献，揭示了本征自旋液体响应。
• 磁化率数据表明，在约10 T以上杂质磁矩趋于饱和，证实了外来磁响应的有效抑制。
• γ和α系数的磁场依赖性与无磁场依赖的自旋液体模型不一致，表明低能谱可能经历场诱导重构。
• 在高场下，相同低温范围内同时存在T线性和T平方项，为具有奇异、可能无能隙的自旋子激发的量子自旋液体基态提供了有力证据。