[论文解读] Thermodynamically stable room-temperature superconductors in Li-Na hydrides under high pressures

Decheng An, Defang Duan+4 more|arXiv (Cornell University)|Mar 17, 2023

Hydrogen Storage and Materials被引用 7

一句话总结

本研究在高压下于锂-钠氢化物体系中识别出两种热力学稳定、室温超导体——Fd-3m-Li₂NaH₁₇ 和 Pm-3n-LiNa₃H₂₃，其临界温度分别达到 300 GPa 下的 340 K 和 350 GPa 下的 310 K。超导性源于费米能级附近高密度的氢态密度与强费米面嵌套，为未来实验与理论探索高温超导体提供了结构蓝图。

ABSTRACT

Room-temperature superconductivity has been a long-standing goal for scientific progress and human development. Thermodynamic stability is a prerequisite for material synthesis and application. Here, we perform a combination of high-throughput screening and structural search and uncover two thermodynamically stable room-temperature superconductors, Fd-3m-Li2NaH17 and Pm-3n-LiNa3H23, exhibiting extraordinary critical temperature of 340 K at 300 GPa and 310 K at 350 GPa, respectively. Li2NaH17 possesses the highest Tc among all the thermodynamically stable ternary hydrides hitherto found. The dominated H density of states at the Fermi level and the strong Fermi surface nesting are favorable for the emergence of room-temperature superconductivity. Their excellent superconducting properties help us understand the mechanism of room-temperature superconductivity and find new room-temperature superconductors. Interestingly, the structures of LiNa3H23 and Li2NaH17 equal to the identified type-I and II clathrate geometry. Our results provide a structural reference and theoretical guidance for later experimental structure determination and theoretical search for high temperature superconductors.

研究动机与目标

• 识别在高压下表现出室温超导性的热力学稳定三元氢化物。
• 通过将热力学稳定性作为合成与应用的前提，克服高温超导体中亚稳态的挑战。
• 通过从头算计算，探索复杂氢化物中高临界温度（Tc）的电子与结构起源。
• 为未来实验验证与理论筛选高温超导体提供结构参考——特别是笼型结构框架。

提出的方法

• 采用高通量筛选结合演化结构搜索算法，探索高压下 Li-Na-H 体系中的稳定相。
• 利用密度泛函理论（DFT）计算候选相的电子结构、声子色散关系及电子-声子耦合。
• 应用 McMillan 公式与 Allen-Dynes 方法，基于电子-声子耦合与声子谱估算临界温度（Tc）。
• 通过生成能计算与声子能带结构分析评估热力学稳定性，确保无软模或动力学不稳定性。
• 分析费米面嵌套与费米能级附近以氢为主的态密度，以解释增强的超导配对机制。
• 识别出两种稳定超导相：Fd-3m-Li₂NaH₁₇ 与 Pm-3n-LiNa₃H₂₃，二者均具有笼型几何结构。

实验结果

研究问题

• RQ1 在高压下，Li-Na-H 体系中的热力学稳定三元氢化物能否支持室温超导性？
• RQ2 富含氢的、具有笼型几何结构的氢化物框架在实现高 Tc 超导性中起什么作用？
• RQ3 费米面嵌套与费米能级附近以氢为主的态密度如何促进增强的电子-声子耦合？
• RQ4 在高压下，稳定且非亚稳态的氢化物相中可实现的最高 Tc 是多少？
• RQ5 Li₂NaH₁₇ 与 LiNa₃H₂₃ 的结构特征能否作为未来高温超导体设计的模板？

主要发现

• Fd-3m-Li₂NaH₁₇ 在 300 GPa 下表现出 340 K 的临界温度，为目前已知所有热力学稳定的三元氢化物中最高。
• Pm-3n-LiNa₃H₂₃ 在 350 GPa 下实现 310 K 的临界温度，表明在极端压力下具有稳健的室温超导性。
• 两种化合物均具有热力学稳定性，经负生成能与无软声子模证实。
• 超导机制由费米能级附近高密度的氢态与强费米面嵌套驱动。
• Li₂NaH₁₇ 与 LiNa₃H₂₃ 的结构分别对应于 I 型与 II 型笼型几何结构，为超导体设计提供了新型结构模板。
• 这些发现为实验合成与进一步发现高温超导体提供了理论基础与结构指导。