[论文解读] Thermodynamics of active matter: Tracking dissipation across scales

Robin Bebon, Joshua F. Robinson+1 more|arXiv (Cornell University)|Jan 4, 2024

Advanced Thermodynamics and Statistical Mechanics被引用 6

一句话总结

论文建立了一个自下而上、热力学一致的框架，将显式溶质驱动推进与粗粒化的活性粒子模型联系起来，在各尺度导出精确的耗散表达式。

ABSTRACT

The concept of entropy has been pivotal in the formulation of thermodynamics. For systems driven away from thermal equilibrium, a comparable role is played by entropy production and dissipation. Here we provide a comprehensive picture how local dissipation due to effective chemical events manifests on large scales in active matter. We start from a microscopic model for a single catalytic particle involving explicit solute molecules and show that it undergoes directed motion. Leveraging stochastic thermodynamics, we calculate the average entropy production rate for interacting particles. We then show how the model of active Brownian particles emerges in a certain limit and we determine the entropy production rate on the level of the hydrodynamic equations. Our results augment the model of active Brownian particles with rigorous expressions for the dissipation that cannot be inferred from their equations of motion, and we illustrate consequences for wall aggregation and motility-induced phase separation. Notably, our bottom-up approach reveals that a naive application of the Onsager currents yields an incorrect expression for the local dissipation.

研究动机与目标

• 从微观到宏观为活性物质提供热力学一致的跨尺度描述提供动机。
• 将显式的溶质驱动推进与有效的活性布朗粒子模型联系起来。
• 在粗粒化的流体场中导出局部和全局耗散的精确表达式。
• 研究耗散对墙面聚集和运动诱导相分离等现象的影响。
• 演示在捕捉耗散时朴素的 Onsager 电流形式的局限性。

提出的方法

• 引入一个带基底和产物溶质及催化表面区域的单一球形胶体粒子模型。
• 从薄相互作用层中的显式溶质密度和化学条件装置中导出力和溶质通量表达式。
• 将与推进紧耦合的有效两态化学反应模型形成，并推导自推进速度 v0 与扩散 Dc^c（方程式 9–12）。
• 拓展到具有详细随机热力学框架的多粒子相互作用情形，用以描述耗散（包括热流 Qdot^p 与 Qdot^c，方程式 18–21）。
• 通过消除化学事件的净数来进行模型的粗粒化，得到一个具有热力学一致耗散的中尺度 ABP 描述（方程28）。
• 讨论线性响应区间及在束缚与 MIPS 中的应用。

实验结果

研究问题

• RQ1 如何从显式燃料-溶质动力学出发，在跨尺度上推导出热力学一致的耗散？
• RQ2 活性系统中粒子运动与化学功对耗散的确切贡献有哪些？
• RQ3 从微观溶质相互作用粗粒化到活性布朗粒子会如何影响预测的耗散？
• RQ4 这些耗散表达式对墙面聚集和运动诱导相分离等现象有何含义？
• RQ5 在捕捉局部耗散时，朴素 Onsager 型电流在哪些方面会失效？

主要发现

• 带有显式溶质分子的微观模型可产生定向运动，且具有可计算的力和溶质通量（方程式 2–3）。
• 有效的化学事件描述给出自推进速度 v0 与扩散系数 Dc^c，化学功与位移之间存在紧耦合（方程式 9–12）。
• 对于多粒子相互作用，得到热力学一致的耗散率，分区为外力作功与化学功（方程18–21）。
• 粗粒化到流体场提供了一个精确的耗散热量表达式，基于密度和极化场（核心结果）。
• 线性响应形式可与线性不可逆热力学相联系，该框架阐明了束缚和 MIPS 的热力学足迹。
• 朴素的 Onsager-电流方法在局部耗散方面可能产生不正确的结果，强调在跟踪耗散时需要一致的粗粒化。