[论文解读] THz time-domain spectroscopic investigations of thin films

A. Taschin, Paolo Bartolini+2 more|arXiv (Cornell University)|Mar 16, 2017

Terahertz technology and applications参考文献 18被引用 6

一句话总结

本文提出了一套定制化的太赫兹时域光谱（THz-TDS）系统及一种迭代数据分析方法，可精确提取厚度低至10 μm的薄膜的绝对光学参数（折射率、吸收系数）及其厚度。通过建模双层体系中的多重反射，并对透射函数进行多项式拟合，该方法实现了对微米级单层与多层薄膜的可靠、绝对测量，已在聚四氟乙烯/聚丙烯测试样品及17 μm铁 gall酸墨水膜在聚乙烯基底上的样品上得到验证。

ABSTRACT

THz time domain spectroscopy is a powerful technique enabling the investigation of different materials in the far-infrared frequency range. Even if nowadays this technique is well established, its application to very thin films remains particularly difficult. We investigated the utilization of THz spectroscopy on samples of micrometric thickness with the aim to disentangle multiple reflections and to measure with high accuracy the absolute values of the material parameters. We implemented an experimental and data analysis procedure that can be applied to free-standing single-layers or multi-layers samples. Specifically, we report on the experimental investigation by THz time domain spectroscopy of two samples: a test sample made of two layers of known thickness and materials; and a second sample, that is of a great interest for cultural heritage studies, made of a thin film of ink layered on a thicker support. Moreover, we describe in details the data analysis and fitting procedures needed to extract the material parameters from the experimental results.

研究动机与目标

• 开发一种适用于太赫兹波段薄膜绝对光学参数测量的稳健实验与数据分析流程。
• 解决微米级薄膜中多重反射导致THz-TDS测量信号严重畸变的挑战。
• 实现对单层与双层体系中厚度低至10 μm的薄膜的精确厚度与材料参数提取。
• 在标定测试样品与具有文化相关性的聚乙烯基底上铁 gall酸墨水原型上验证该方法。
• 为脆弱材料（如历史手稿）提供一种无损、高精度的光谱分析工具。

提出的方法

• 采用780 nm光纤激光器与低温生长的GaAs光电导天线的自建THz-TDS系统，在透射配置下产生并检测亚皮秒级太赫兹脉冲。
• 系统在氮气净化的腔室中运行，以最小化0.1–4 THz频段内水蒸气的吸收。
• 传输函数通过测量脉冲与参考脉冲的傅里叶变换之比计算得出。
• 采用迭代拟合算法，通过考虑多重反射，对双层体系的透射响应进行建模，并拟合传输函数的相位与振幅。
• 该方法通过透射参数的多项式拟合，实现折射率与吸收系数的绝对尺度提取。
• 各层厚度通过迭代确定，以最小化实测信号与模拟信号之间的残差。

实验结果

研究问题

• RQ1 当多重反射显著畸变信号时，能否准确解释薄膜的THz-TDS测量结果？
• RQ2 使用标准商用THz-TDS系统时，可靠提取光学参数的最小薄膜厚度是多少？
• RQ3 如何从已知与未知层组成的双层体系中可靠提取折射率与吸收系数的绝对值？
• RQ4 所提出的方法能否以高置信度测量17 μm铁 gall酸墨水膜在聚乙烯基底上的厚度与光学特性？
• RQ5 与标准单层分析相比，迭代拟合过程在多层薄膜中的精度提升程度如何？

主要发现

• 该方法对厚度低至10 μm的薄膜实现了±5 μm的厚度测量精度，且在该下限处仍能获得可靠结果。
• 在双层体系中，100 μm聚丙烯层的折射率与吸收系数与单层测量结果相比偏差在5%以内。
• 对于17 μm铁 gall酸墨水膜在10 μm聚乙烯基底上的体系，该方法以高置信度提取出17 μm的厚度，证实了其在文化遗产应用中的可行性。
• 墨水的光学参数表现出与鞣酸（gallic acid）吸收相关的频率依赖特征，其色散折射率与分子振动行为一致。
• 即使其中一层未知，迭代拟合过程仍能成功分离双层体系中各层的贡献。
• 该数据分析方法实现了折射率与吸收系数的绝对尺度测量，克服了标准THz-TDS系统中相对测量的局限性。