[论文解读] Time- and Angle-Resolved Photoemission Spectroscopy using an Ultrafast Extreme Ultraviolet Source at 21.8 eV

Yangyang Liu, John E. Beetar+12 more|arXiv (Cornell University)|Jul 24, 2019

Photorefractive and Nonlinear Optics被引用 1

一句话总结

本论文提出了一套基于20 W Yb:KGW激光放大器通过高阶谐波产生（HHG）获得的21.8 eV超快极紫外光源的时间-角度分辨光电子能谱（TR-ARPES）系统。通过优化重复频率和光子通量，该系统实现了320 fs的时间分辨率和21.5 meV的能量分辨率，从而能够直接探测ZrSiS和Sb2-xGdxTe3中的非平衡能带结构。

ABSTRACT

Characterizing and controlling electronic properties of quantum materials require direct measurements of non-equilibrium electronic band structures over large regions of momentum space. Here, we demonstrate an experimental apparatus for time- and angle-resolved photoemission spectroscopy using high-order harmonic probe pulses generated by a robust, moderately high power (20 W) Yb:KGW amplifier with tunable repetition rate between 50 and 150 kHz. By driving high-order harmonic generation (HHG) with the second harmonic of the fundamental 1025 nm laser pulses, we show that single-harmonic probe pulses at 21.8 eV photon energy can be effectively isolated without the use of a monochromator. The on-target photon flux can reach 5 x 10^10 photons/second at 50 kHz, and the time resolution is measured to be 320 fs. The relatively long pulse duration of the Yb-driven HHG source allows us to reach an excellent energy resolution of 21.5 meV, which is achieved by suppressing the space-charge broadening using a low photon flux of 1.5 x 10^8 photons/second at a higher repetition rate of 150 kHz. The capabilities of the setup are demonstrated through measurements in the topological semimetal ZrSiS and the topological insulator Sb2-xGdxTe3.

研究动机与目标

• 开发一种稳定、高重复频率的TR-ARPES系统，用于探测量子材料中的非平衡电子能带结构。
• 利用紧凑、中等功率的Yb:KGW激光驱动HHG光源，在无需单色仪的情况下实现高时间与能量分辨率。
• 通过降低光子通量同时保持高重复频率，抑制光电子能谱中的空间电荷展宽效应。
• 在拓扑半金属和拓扑绝缘体（包括ZrSiS和Sb2-xGdxTe3）上展示该技术的能力。
• 利用单次谐波极紫外探测脉冲实现非平衡条件下电子态的大动量空间覆盖。

提出的方法

• 利用1025 nm Yb:KGW激光的二次谐波（512.5 nm）在50至150 kHz重复频率范围内驱动高阶谐波产生（HHG）。
• 通过HHG过程的相位匹配和光谱滤波特性，无需单色仪即可分离出单次谐波21.8 eV的极紫外探测脉冲。
• 在靶面上的光子通量达到5 × 10^10 photons/秒（在50 kHz时），时间分辨率通过泵浦-探测交叉相关测量达到320 fs。
• 通过将光子通量降低至1.5 × 10^8 photons/秒（在150 kHz时），实现21.5 meV的能量分辨率，以最小化空间电荷效应。
• 对ZrSiS和Sb2-xGdxTe3进行角度分辨光电子能谱测量，以映射非平衡条件下动量空间中的电子能带结构。
• 系统利用稳定、高平均功率的激光源，实现适用于时间分辨测量的稳定、高重复频率运行。

实验结果

研究问题

• RQ1 是否可利用高重复频率、高平均功率的激光系统，在无需单色化处理的情况下，生成适用于时间-角度分辨光电子能谱的孤立21.8 eV极紫外脉冲？
• RQ2 在可变重复频率下，采用Yb:KGW激光驱动HHG光源的TR-ARPES系统可实现的时间分辨率是多少？
• RQ3 空间电荷展宽如何影响能量分辨率？在高重复频率下，通过降低光子通量是否可有效缓解该效应？
• RQ4 该系统能否分辨拓扑材料（如ZrSiS和Sb2-xGdxTe3）中的非平衡电子能带结构？
• RQ5 在HHG光源驱动的超快TR-ARPES中，光子通量、重复频率与能量分辨率之间的权衡关系如何？

主要发现

• 通过泵浦-探测交叉相关测量，系统实现了320 fs的时间分辨率，证明其具备研究超快电子动力学的能力。
• 在150 kHz的高重复频率下，通过将光子通量降低至1.5 × 10^8 photons/秒，实现了21.5 meV的能量分辨率，有效抑制了空间电荷展宽效应。
• 在50 kHz时，靶面光子通量达到5 × 10^10 photons/秒，实现了高信噪比测量，且未牺牲时间或能量分辨率。
• 无需单色仪即可生成孤立的21.8 eV探测脉冲，依赖HHG过程中的内在光谱滤波特性，简化了实验装置。
• 该技术成功映射了拓扑半金属ZrSiS和拓扑绝缘体Sb2-xGdxTe3中的非平衡能带结构，验证了其在量子材料中的适用性。
• 采用20 W Yb:KGW放大器可实现宽工作条件下的稳定、高重复频率运行，显著提升了数据采集速度与稳定性。