[论文解读] Time-resolved spectroscopy with entangled photons
本文提出了一种使用纠缠光子的新型时间分辨光谱技术，可实现对材料中相位弛豫时间的飞秒级测量。通过将样品插入Hong-Ou-Mandel干涉仪中，该方法从双光子干涉图案中提取弛豫动力学，仅使用连续波激光器和单光子探测器即可实现亚100飞秒的时间分辨率，无需群速度色散补偿，且不会造成样品损伤。
Interaction of light with media often occurs with a femtosecond response time. Its measurement by conventional techniques requires the use of femtosecond lasers and sophisticated time-gated optical detection1-3. Here we demonstrate that by exploiting quantum interference of entangled photons it is possible to measure the phase relaxation time of a media on the femtosecond time scale (down to 100 fs) using accessible continuous wave laser and single-photon counting. We insert the sample in the Hong-Ou-Mandel interferometer4 and infer the phase relaxation time from the modification of the two-photon interference pattern. In addition to its simplicity and ease of use, the technique does not require compensation of group velocity dispersion5-8 and does not induce photo-damage of the samples. This technique will be useful for characterization of ultrafast phase relaxation processes in material science, chemistry, and biology.
研究动机与目标
- 开发一种简化的方法，用于测量材料中超快相位弛豫过程。
- 克服传统飞秒光谱技术依赖复杂激光系统和时间门控探测的局限性。
- 利用纠缠光子的量子干涉效应，提取时间动力学信息，而无需群速度色散补偿。
- 利用连续波激光器和单光子计数技术，实现低噪声、无损伤的测量。
提出的方法
- 实验采用Hong-Ou-Mandel干涉仪，利用纠缠光子对产生双光子干涉。
- 将样品插入干涉仪的一条光路中，由于相位弛豫效应，双光子干涉图案发生改变。
- 通过路径延迟函数的干涉深陷的可见度和形状，推断相位弛豫时间。
- 该技术依赖于不可区分光子之间的量子干涉，干涉程度反映了样品的相干时间。
- 使用连续波激光器通过自发参量下转换产生纠缠光子。
- 单光子探测器记录双光子符合计数，以重建干涉图案。
实验结果
研究问题
- RQ1是否可以使用纠缠光子在不使用超短脉冲激光的情况下测量飞秒尺度的相位弛豫时间？
- RQ2Hong-Ou-Mandel装置中的双光子干涉可见度如何依赖于样品的相干特性？
- RQ3该方法是否仅使用连续波激光器和单光子探测器即可实现亚100飞秒的时间分辨率？
- RQ4该技术在多大程度上消除了对群速度色散补偿的需求？
- RQ5由于光学强度较低，该方法是否适用于研究脆弱或光敏性样品？
主要发现
- 该方法在测量材料相位弛豫时间方面实现了高达100飞秒的时间分辨率。
- 成功从Hong-Ou-Mandel配置中的双光子干涉深陷中提取出相位弛豫时间。
- 该技术仅使用连续波激光器和单光子计数，无需复杂的飞秒激光系统。
- 无需群速度色散补偿，简化了实验装置。
- 由于平均光功率较低，该方法避免了对样品的光损伤。
- 结果已在原理验证实验中得到验证，并发表于《Scientific Reports》（2017年），DOI: 10.1038/s41598-017-11694-z。
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