[论文解读] Time-resolving magnetic scattering on rare-earth ferrimagnets with a bright soft-X-ray high-harmonic source

G. Fan, Katherine Légaré+17 more|arXiv (Cornell University)|Oct 31, 2019

Crystallography and Radiation Phenomena参考文献 42被引用 5

一句话总结

本研究首次利用台式高次谐波产生（HHG）光源实现了铽（Tb）N边（155 eV）的时-分辨X射线共振磁散射（tr-XRMS），实现了对钴/铽铁磁合金中磁畴动力学的飞秒和纳米尺度分辨。该方法通过采用千瓦级、千赫兹重复率的Yb:CaF₂激光驱动氦气中相位匹配的HHG，实现了超过2×10⁹光子/秒/1%带宽的高光子通量，揭示了超快磁畴扩展，其速度与自旋转移力矩效应相当。

ABSTRACT

We demonstrate the first time-resolved X-ray resonant magnetic scattering (tr-XRMS) experiment at the N edge of Tb at 155 eV performed using a tabletop high-brightness high-harmonic generation (HHG) source. In contrast to static X-ray imaging applications, such optical-pump X-ray-probe studies pose a different set of challenges for the ultrafast driver laser because a high photon flux of X-rays resonant with the N edge must be attained at a low repetition rate to avoid thermal damage of the sample. This laboratory-scale X-ray magnetic diffractometer is enabled by directly driving HHG in helium with terawatt-level 1 um laser fields, which are obtained through pulse compression after a high-energy kHz-repetition-rate Yb:CaF2 amplifier. The high peak power of the driving fields allows us to reach the fully phase-matching conditions in helium, which yields the highest photon flux (>2x10^9 photons/s/1% bandwidth) in the 100-220 eV spectral range, to the best of our knowledge. Our proof-of-concept tr-XRMS measurements clearly resolve the spatio-temporal evolution of magnetic domains in Co/Tb ferrimagnetic alloys with femtosecond and nanometer resolution. In addition to the ultrafast demagnetization, we observe magnetic domain expansion with a domain wall velocity similar to that induced by spin transfer torque. The demonstrated method opens up new opportunities for time-space-resolved magnetic scattering with elemental specificity on various magnetic, orbital and electronic orderings in condensed matter systems.

研究动机与目标

• 开发一种紧凑的台式X射线磁性衍射仪，用于利用高次谐波产生（HHG）技术对磁性材料进行时-分辨研究。
• 克服在超快泵浦-探测实验中，以低重复频率输送高通量、共振软X射线以避免样品热损伤的挑战。
• 在稀土铁磁材料（特别是Co/Tb合金）中实现具有元素特异性的时-空分辨磁散射。
• 在探测磁畴演化与去磁化动力学时，实现飞秒与纳米尺度分辨率。

提出的方法

• 高能量、千赫兹重复率的Yb:CaF₂激光放大器产生波长为1030 nm的脉冲，具有高脉冲能量。
• 脉冲被压缩至亚100 fs脉宽，以实现千瓦级峰值功率，从而高效产生高次谐波（HHG）。
• 在完全相位匹配条件下，直接在氦气中驱动HHG，产生明亮、相干的软X射线（波长范围100–220 eV）。
• 将X射线束调谐至Tb的N边（155 eV），用于对Co/Tb铁磁薄膜进行共振磁散射。
• 采用时-分辨泵浦-探测构型，利用光学激光激发样品，HHG X射线用于以飞秒时间分辨率探测磁响应。
• 通过共振X射线衍射探测磁畴动力学，实现元素特异性和高空间分辨率。

实验结果

研究问题

• RQ1 台式高次谐波源能否在Tb N边（155 eV）提供足够高的X射线通量，以实现时-分辨磁散射且不造成样品热损伤？
• RQ2 在光学激发后，Co/Tb铁磁合金中磁畴的时序演化行为如何？
• RQ3 激发态下磁畴壁速度与自旋转移力矩诱导的磁畴壁速度相比如何？
• RQ4 是否能够以飞秒和纳米尺度分辨率解析超快磁动力学，包括去磁化与磁畴扩展？
• RQ5 元素特异性共振散射在探测复杂关联材料中磁序方面起到何种作用？

主要发现

• HHG源在100–220 eV波段实现了超过2×10⁹光子/秒/1%带宽的光子通量，为该光谱区域迄今报道的最高值。
• 该系统利用实验室规模装置首次实现了在Tb N边（155 eV）的时-分辨X射线共振磁散射（tr-XRMS）。
• 在飞秒时间尺度上观测到超快去磁化，与先前研究结果一致。
• 磁畴扩展被解析，其磁畴壁速度与自旋电子器件中由自旋转移力矩诱导的速度相当。
• 该方法实现了元素特异性，并具备纳米尺度空间分辨率，可实现磁序的时-空分辨研究。
• 结果证明了利用明亮、台式HHG源探测凝聚态系统中复杂磁现象的可行性。