[论文解读] Topological Origin of Fracture Toughening in Complex Solids: the Viewpoint of Rigidity Theory

Mathieu Bauchy, Mohammad Javad Abdolhosseini Qomi+3 more|arXiv (Cornell University)|Oct 10, 2014

Microstructure and mechanical properties参考文献 3被引用 4

一句话总结

本文提出，像钠硅酸盐玻璃和钙-硅酸盐-水合物这类复杂固体的断裂韧性源于其拓扑网络的刚性，当每个原子的约束数等于三时，韧性达到最优，即处于等向配置状态。通过分子动力学模拟与刚性理论，作者表明，等向网络表现出可逆的应力松弛和裂纹钝化，从而最小化脆性，并通过分子尺度设计实现优异的抗断裂性能。

ABSTRACT

In order to design tougher materials, it is crucial to understand the relationship between their composition and their resistance to fracture. To this end, we investigate the fracture toughness of usual sodium silicate glasses (NS) and complex calcium--silicate--hydrates (CSH), the binding phase of cement. Their atomistic structure is described in the framework of the topological constraints theory, or rigidity theory. We report an analogous rigidity transition, driven by pressure in NS and by composition in CSH. Relying both on simulated and available experimental results, we show that optimally constrained isostatic systems show improved fracture toughness. The flexible to stressed--rigid transition is shown to be correlated to a ductile-to-brittle transition, with a local minimum of the brittleness for isostatic system. This fracture toughening arises from a reversible molecular network, allowing optimal stress relaxation and crack blunting behaviors. This opens the way to the discovery of high-performance materials, designed at the molecular scale.

研究动机与目标

• 理解钠硅酸盐玻璃和钙-硅酸盐-水凝胶（CSH）等复杂固体在原子尺度上的断裂韧性起源。
• 研究由刚性理论支配的拓扑约束如何影响力学行为与抗断裂性能。
• 确定等向状态（即每个原子的约束数等于三）是否与最大断裂韧性及最小脆性相关。
• 探讨可逆应力松弛与裂纹钝化在等向体系中增强韧性的作用。
• 通过在分子尺度上针对等向网络拓扑结构，建立高性能材料的通用设计原则。

提出的方法

• 采用具有真实原子间势的分子动力学（MD）模拟，对不同组成与压力下的钠硅酸盐玻璃和CSH进行建模。
• 应用刚性理论，根据每个原子的键伸长与键角弯曲约束数，将网络分类为柔性（nc < 3）、应力刚性（nc > 3）或等向（nc = 3）。
• 在10 GPa下进行1 ns的机械加载与卸载循环，以评估不可逆体积变化及形变的可逆性。
• 通过将裂纹表面拟合为椭圆柱体并追踪其偏心率随应变的变化，量化裂纹钝化程度。
• 将力学响应与网络拓扑相关联，重点关注等向体系中的应力松弛、黏度及活化能。
• 分析实验与模拟数据，识别出以等向状态为中心的最优断裂韧性普遍窗口。

实验结果

研究问题

• RQ1 在原子网络中，当每个原子的约束数等于三的等向状态是否与最大断裂韧性相关？
• RQ2 网络可逆松弛应力的能力如何影响复杂固体中裂纹的传播与钝化？
• RQ3 在机械加载下，柔性、等向与应力刚性网络之间的裂纹钝化程度有多大差异？
• RQ4 钠硅酸盐玻璃和CSH等不同材料的断裂韧性能否统一于单一的拓扑框架之下？
• RQ5 在等向体系中观察到的可逆形变行为是否为其实现增强抗断裂性能的普遍特征？

主要发现

• 钠硅酸盐玻璃和钙-硅酸盐-水合物（CSH）的断裂韧性在等向区域达到最大值，此时每个原子的约束数等于三。
• 等向网络在卸载后表现出近乎完全的体积恢复，表明具有可逆的应力松弛，而柔性体系则发生不可逆的塑性变形，应力刚性体系则存在永久性应力弛豫。
• 裂纹钝化在等向体系中最显著，裂纹形状在高达25%应变下仍保持明显变形（偏心率低），而柔性与应力刚性体系则表现为尖锐裂纹扩展。
• 等向状态与黏度及活化能的局部最小值相关，支持变形过程中集体原子重排的增强。
• 从柔性到应力刚性行为的转变对应于延性到脆性的转变，且在等向组成处观察到最小的脆性。
• 所观察到的增韧机制——可逆应力松弛与裂纹钝化——在多种材料中保持一致，表明其在等向网络中具有普遍的拓扑起源。