[论文解读] Towards a background-free neutrinoless double beta decay experiment based on a fluorescent bicolor sensor

Iván Rivilla, B. Aparicio+14 more|arXiv (Cornell University)|Sep 6, 2019

DNA and Nucleic Acid Chemistry参考文献 30被引用 6

一句话总结

该论文提出一种基于FBI分子的荧光双色传感器，通过激光诱导荧光从绿色到蓝色的转变，实现对氙气时间投影室中无中微子双贝塔衰变的背景自由检测，即通过识别单个Ba²⁺离子。该传感器在Ba²⁺螯合后荧光强度提升17±4倍，发射光由绿色变为蓝色，检测灵敏度达6.2×10² GM每Ba²⁺离子，可实现对衰变子核的明确识别。

ABSTRACT

Searching for neutrinoless double beta decays ($β\beta0ν$) is the only practical way to establish if the neutrinos are their own antiparticles. Due to the smallness of neutrino masses, the lifetime of $β\beta0ν$ is expected to be at least ten orders of magnitude smaller than the noise associated with the natural radioactive chains. A positive identification of $β\beta0ν$ decays requires, ultimately, finding a signal that cannot be mimicked by radioactive backgrounds. This signal could be the observation of the daughter atom in the decay, since no known background processes induce a Z+2 transformation. In particular, the $β\beta0ν$ decay of Xe-136 could be established by detecting the doubly ionised daughter atom, Ba$^{2+}$. Such a detection could be achieved via a sensor made of a monolayer of molecular indicators. The Ba$^{2+}$ would be captured by one of the molecules in the sensor, and the presence of the single chelated indicator would be subsequently revealed by a strong fluorescent response from repeated interrogation with a laser system. Here we describe a fluorescent bicolor indicator that binds strongly to Ba$^{2+}$ and shines very brightly, shifting its emission colour from green to blue when chelated in dry medium, thus allowing the unambiguous identification of single barium atoms in the sensor, and permitting a positive identification of the $β\beta0ν$ decay of Xe-136 in a gas chamber, that could led to a background-free experiment.

研究动机与目标

• 开发一种背景自由的实验方法，通过识别Z+2子核Ba²⁺，实现对无中微子双贝塔衰变（ββ0ν）的检测。
• 通过利用Ba²⁺形成的独特且明确的信号，克服现有实验中放射性本底的主导挑战。
• 设计一种荧光分子指示剂，选择性结合Ba²⁺，并在干燥气相条件下产生明显且可分辨的光学信号。
• 通过激光扫描系统结合荧光双色传感器，实现对Ba²⁺的单原子检测灵敏度。

提出的方法

• 设计并合成一种荧光指示剂FBI（7ca），可高选择性螯合Ba²⁺，并在结合后诱导荧光颜色从绿色显著转变为蓝色。
• 使用800 nm红外激光进行双光子吸收（TPA）显微成像，以实现对固气界面的深层穿透和高空间分辨率。
• 在溶液和固相中测量荧光响应，量化Ba²⁺结合后的信号增强，以发射光谱和强度比为主要指标。
• 应用荧光增强比R_fluo/fbi = 17±4进行检测灵敏度校准，信号归一化为光电倍增管（PMT）计数。
• 使用公式δ_FBI·Ba²⁺ = 6.2±1.2×10² GM量化传感器每Ba²⁺离子的灵敏度，支持单原子检测。
• 测试对其他碱土金属离子（Mg²⁺、Ca²⁺、Sr²⁺）的选择性，确认仅Ba²⁺和Sr²⁺诱导荧光颜色转变，验证特异性。

实验结果

研究问题

• RQ1 能否设计一种荧光双色传感器，在干燥气相环境中以高选择性和高灵敏度检测单个Ba²⁺离子？
• RQ2 FBI分子在与Ba²⁺螯合后，其荧光发射是否从绿色变为蓝色，从而实现对离子的明确光学识别？
• RQ3 FBI传感器在Ba²⁺结合后的荧光增强比（R_fluo/fbi）是多少？该增强是否足以支持在背景自由实验中实现单原子检测？
• RQ4 与Mg²⁺、Ca²⁺和Sr²⁺等其他碱土金属离子相比，FBI传感器对Ba²⁺的选择性如何？
• RQ5 传感器的响应是否可量化为每Ba²⁺离子的信号输出，从而实现大型无中微子双贝塔衰变实验中的校准？

主要发现

• FBI传感器在与Ba²⁺螯合后荧光强度提升17±4倍，通过R_fluo/fbi比值测量，证实了显著的信号增强。
• FBI传感器在Ba²⁺结合后发射颜色从绿色变为蓝色，实现了对螯合态的明确光学识别。
• 传感器对Ba²⁺的检测灵敏度达6.2×10² GM每Ba²⁺离子，以δ_FBI·Ba²⁺量化，支持单原子检测能力。
• FBI传感器选择性结合Ba²⁺和Sr²⁺，因其离子半径相近（分别为2.22 Å和2.15 Å），但不结合Ca²⁺（1.97 Å）或Mg²⁺（1.60 Å），表现出高选择性。
• 使用800 nm激光的双光子吸收（TPA）显微技术可高效激发传感器，光斑尺寸达衍射极限（约1 μm³），适用于单分子检测。
• 荧光响应在干燥介质中稳定且可分辨，克服了传统水相指示剂的局限，适用于高压氙气时间投影室中的固气界面。