[论文解读] Tracking the local order parameter through the Hubbard exciton decoherence time in the Mott-Hubbard insulator LaVO3

Alessandra Milloch, Paolo Franceschini+10 more|arXiv (Cornell University)|Mar 21, 2026

Electronic and Structural Properties of Oxides被引用 0

一句话总结

该论文显示，LaVO3中的哈伯德激子去相干时间和均匀线宽随局部自旋/轨道序参量而变化，结合宽带泵浦-探测、二维电子光谱（2DES）与 DMFT，将序参量动力学与激子动力学在 Mott 转变中的联系揭示出来。

ABSTRACT

The prototypical Mott-Hubbard insulator LaVO3 undergoes a structural phase transition accompanied by the onset of spin and orbital ordering below 140 K. By combining ultrafast optical pump-probe spectroscopy and two-dimensional electronic spectroscopy, we investigate the interplay between fluctuations of the local spin and orbital order parameter and the lifetime of high-energy electron-hole excitations. Specifically, we demonstrate that the pump-induced perturbation of the order parameter leads to a change of the Hubbard exciton decoherence time and, consequently, of its homogeneous linewidth. Dynamical mean-field theory calculations confirm that the exciton scattering rate is crucially affected by the degree of order of the spin and orbital lattices in LaVO3. Our results demonstrate that multi-dimensional ultrafast optical spectroscopy can be used to track the dynamics of the order parameter, thus opening new routes in the study of correlated quantum materials characterized by intertwined orders.

研究动机与目标

• 研究 LaVO3 中局部自旋与轨道序的涨落如何影响高能电子激发态。
• 证明泵浦诱导扰动改变哈伯德激子去相干时间和均匀线宽。
• 使用宽带泵浦-探测与 2DES 来解析哈伯德激子在 Tc 处的光谱与动力学变化。

提出的方法

• 将宽带泵浦-探测光谱（1.3–2.0 eV）与二维电子光谱（2DES）结合起来，以解析哈伯德激子（HE）的光谱权重与均匀线宽变化。
• 用多峰 Drude-Lorentz 模型拟合微分反射率，以提取 HE 等离子频率和线宽。
• 用包含耦合光激发载流子的 Ginzburg-Landau 自由能泛函对序参量动力学建模，并求解动力学方程 dε/dt = -γ ∂f/∂ε。
• 进行基于 DFT 能带结构导出的三轨道 Hubbard-Kanamori 模型的 DMFT 计算，以把轨道/磁序与 HE 散射率联系起来。

实验结果

研究问题

• RQ1 泵浦诱导的自旋与轨道序扰动如何影响 LaVO3 中 HE 的去相干时间？
• RQ2 HE 的线宽是否可以直接作为序参量动力学在自旋/轨道有序转变过程中的代理指标？
• RQ3 宽带与 2DES 测量是否一致揭示与序参量涨落相关的均匀展宽与非均匀展宽的变化？
• RQ4 DMFT 结果是否支持在 Tc 附近长程有序被抑制时 HE 散射率上升？
• RQ5 HE 寿命是否能作为相关 Mott 闭壳体中的局部序参量动力学的可靠指示器？

主要发现

• 泵浦激发后，HE 的线宽在十若干皮秒量级上变宽，与序参量动力学相关。
• HE 光谱强度在光激发后减小，衰减时间依温度而异（在 40 K 时约 350 ps，在 110 K 时约 650 ps）。
• 2DES 表明线宽展宽主要由均匀分量支配，指示因序的破坏而导致激子去相干时间变短。
• Ginzburg-Landau 建模表明序参量与光激发载流子耦合，在 Tc 附近的建立速度更慢且扰动更大。
• 三轨道模型的 DMFT 计算显示当长程自旋/轨道序被削弱时散射增加，与超快光学结果一致。
• 总体而言，HE 寿命可以追踪局部序参量及其在相变过程中的动力学。