[论文解读] Transforming amorphous carbon into graphene by current-induced annealing

Amelia Barreiro, Felix Boerrnert+5 more|arXiv (Cornell University)|Jan 15, 2012

Graphene research and applications被引用 2

一句话总结

本研究通过原位透射电子显微镜和分子动力学模拟，展示了利用电流诱导退火从非晶碳（a-C）实现无催化剂石墨烯生长的机制。该过程通过热激活和范德华相互作用，使a-C团簇在石墨烯衬底上结晶成石墨烯片。同时，研究揭示了一种新机制：石墨烯可从a-C中的孔洞边缘无缝生长，从而实现自下而上的器件工程。

ABSTRACT

We shed light on the catalyst-free growth of graphene from amorphous carbon (a-C) by current-induced annealing by witnessing the mechanism both with in-situ transmission electron microscopy and with molecular dynamics simulations. Both in experiment and in simulation, we observe that small a-C clusters on top of a graphene substrate rearrange and crystallize into graphene patches. The process is aided by the high temperatures involved and by the van der Waals interactions with the substrate. Furthermore, in the presence of a-C, graphene can grow from the borders of holes and form a seamless graphene sheet, a novel finding that has not been reported before and that is reproduced by the simulations as well. These findings open up new avenues for bottom-up engineering of graphene-based devices.

研究动机与目标

• 理解在电流作用下，非晶碳无催化剂形成石墨烯的机制。
• 研究温度和衬底相互作用在a-C结晶成石墨烯过程中的作用。
• 探索新型生长路径，如从a-C中孔洞边缘生长石墨烯，以实现无缺陷器件集成。
• 通过原子级分子动力学模拟验证实验观测结果，获得机制性见解。

提出的方法

• 利用原位透射电子显微镜（TEM）实时观察电流作用下a-C团簇在石墨烯上的结构演化。
• 采用分子动力学模拟，模拟电流诱导退火过程中的原子尺度动力学行为，并预测结晶路径。
• 施加电流以在a-C团簇中诱导局部加热，促进原子重排。
• 分析a-C团簇与石墨烯衬底之间的界面范德华相互作用，评估其在引导结晶过程中的作用。
• 系统模拟a-C中孔洞边缘的生长过程，探索连续石墨烯片的形成机制。

实验结果

研究问题

• RQ1 电流诱导退火如何在无催化剂条件下将非晶碳转化为结晶石墨烯？
• RQ2 衬底相互作用，特别是范德华力，在引导a-C结晶成石墨烯过程中起什么作用？
• RQ3 石墨烯能否从非晶碳中孔洞的边缘无缝生长？若能，其驱动力是什么？
• RQ4 电流诱导的温度梯度如何影响从a-C中石墨烯的成核与生长？

主要发现

• 在石墨烯衬底上，非晶碳团簇在电流诱导退火作用下发生结构重排并结晶为石墨烯片。
• 电流产生的局部高温促进原子重排，实现a-C向石墨烯的转化。
• 与底层石墨烯衬底之间的范德华相互作用在引导结晶过程中起关键作用。
• 观察到一种新型生长机制：石墨烯从a-C中孔洞的边界生长，形成无缝、连续的片层。
• 分子动力学模拟成功复现了实验观测结果，证实了孔边石墨烯生长的可行性和机制。