[论文解读] Transient absorption microscopy setup with multi-ten-kilohertz shot-to-shot subtraction and discrete Fourier analysis

Robert Schwarzl, Pascal Heim+5 more|arXiv (Cornell University)|Jun 6, 2022

Advanced Fluorescence Microscopy Techniques参考文献 21被引用 3

一句话总结

本论文提出一种成本低廉、灵敏度高的瞬态吸收显微镜系统，采用逐脉冲泵浦-探测与仅探测脉冲的逐次减法，并结合USB示波器的离散傅里叶分析，实现了在40 kHz重复频率下的灵敏度∆Ipr/Ipr = 4.7 × 10⁻⁵（20 µOD）。该方法可实现同时多频监测、并行检测以及灵活的脉冲序列控制，无需锁相硬件，已在光损伤敏感的有机微晶薄膜上实现亚微米空间分辨率和80 fs时间分辨率的成像。

ABSTRACT

Recording of transient absorption microscopy images requires fast detection of minute optical density changes, which is typically achieved with high-repetition-rate laser sources and lock-in detection. Here, we present a highly flexible and cost-efficient detection scheme based on a conventional photodiode and an USB oscilloscope with MHz bandwidth, that deviates from the commonly used lock-in scheme and achieves benchmark sensitivity. Our scheme combines shot-to-shot evaluation of pump-probe and probe-only measurements, a home-built photodetector circuit optimized for low pulse energies applying low-pass amplification, and a custom evaluation algorithm based on Fourier transformation. Advantages of this approach include abilities to simultaneously monitor multiple frequencies, parallelization of multiple detector channels, and detection of different pulse sequences (e.g., include pump-only). With a 40 kHz repetition-rate laser system powering two non-collinear optical parametric amplifiers for wide tuneability, we demonstrate the 2-D imaging performance of our transient absorption microscope with studies on micro-crystalline molecular thin films.

研究动机与目标

• 开发一种成本低廉、灵活的瞬态吸收显微镜检测方案，避免使用昂贵的锁相放大器。
• 仅使用常规光电二极管和带宽适中的USB示波器，实现高灵敏度（ΔIpr/Ipr < 5 × 10⁻⁵）。
• 在不增加硬件复杂度的前提下，实现多通道检测的并行化与多个频率分量的同时监测。
• 支持灵活的脉冲序列设计，包括仅泵浦和泵浦-消融-探测等配置，以增强动态特性表征能力。
• 通过最小化脉冲能量，实现对光敏材料（如微晶有机薄膜）的无损伤成像。

提出的方法

• 40 kHz飞秒激光系统驱动两个非共线光学参量放大器（NOPAs），产生波长可调的泵浦和探测脉冲。
• 逐脉冲采集交替进行泵浦-探测与仅探测脉冲，以实现背景信号的直接减法。
• 自研光电探测器电路采用低通放大，优化用于低脉冲能量（低至5 pJ）。
• USB示波器（带宽10 MHz）采集的数字化信号通过离散傅里叶变换进行分析，以提取瞬态吸光度。
• 基于傅里叶的算法可同时检测多个频率分量，并支持任意脉冲序列配置。
• 通过聚焦光斑紧缩（FWHM ~4 µm）实现空间分辨率，偏振控制实现偏振分辨显微成像。

实验结果

研究问题

• RQ1 是否可仅使用标准光电二极管和USB示波器构建高灵敏度瞬态吸收显微镜，避免专用锁相硬件？
• RQ2 采用逐脉冲减法与傅里叶分析替代锁相检测时，可实现的灵敏度（ΔIpr/Ipr）为多少？
• RQ3 该方法是否能同时分辨多个频率分量，并支持如仅泵浦或泵浦-消融-探测等灵活的脉冲序列？
• RQ4 信噪比在多大程度上受激光噪声限制，而非探测器或电子噪声？
• RQ5 该系统是否可对光损伤敏感材料（如微晶有机薄膜）实现超快动力学成像，且脉冲能量极低？

主要发现

• 该系统在5秒内完成200,000次脉冲测量（光束直径6 µm）时，灵敏度达到ΔIpr/Ipr = 4.7 × 10⁻⁵（等效于20 µOD）。
• 噪声的主要来源为飞秒激光系统，表明若采用更稳定的激光器，信噪比仍有提升空间。
• 该方法可实现多个频率分量的同时监测，并在不增加成本或复杂度的前提下支持多通道检测的并行化。
• 系统成功解析了单个微晶有机薄片中的超快激子动力学，显示立即出现基态漂白，随后在约10 ps内发生非辐射衰减。
• 通过将泵浦与探测光的偏振方向对准薄片的跃迁偶极矩方向，实现了偏振分辨成像。
• 该技术实现了对光敏材料的无损伤成像，证据来自对苝基有机薄膜的测量，其探测脉冲能量低至6.3 pJ。