[论文解读] Transient Hydrodynamic Lattice Cooling by Picosecond Laser Irradiation of Graphite

Jihoon Jeong, Xun Li+3 more|arXiv (Cornell University)|Apr 26, 2021

Thermal properties of materials参考文献 32被引用 51

一句话总结

本研究通过在80–120 K下采用皮秒激光泵浦-探测热反射率测量，在高度取向的热解石墨（HOPG）中实现了瞬态晶格冷却，首次直接提供了由流体动力学声子输运驱动的二阶声波传播的实验证据。在环形泵浦光束绝热中心观察到负温度上升——该现象通过从头算Peierls-Boltzmann输运模拟得到证实——揭示了此前基于衍射的二阶声波测量中尚未解析的声子流体动力学的关键特征。

ABSTRACT

Recent theories and experiments have suggested hydrodynamic phonon transport features in graphite at unusually high temperatures. Here, we report a pico-second pump-probe thermal reflectance measurement of heat pulse propagation in graphite. The measurement results reveal transient lattice cooling near the adiabatic center of a 15 $\mu$m diameter ring-shape pump beam at temperatures between 80 and 120 K. While such lattice cooling has not been reported in recent diffraction measurements of second sound in graphite, the observation here is consistent with both hydrodynamic phonon transport theory and prior heat pulse measurements of second sound in bulk sodium fluoride.

研究动机与目标

• 研究在较高温度（80–120 K）下石墨中二阶声波的传播，该温度下预测存在流体动力学声子输运，但尚未被直接观测到。
• 解决先前基于衍射的二阶声波测量中长期存在的模糊性，这些测量无法区分晶格冷却与加热。
• 证明在环形泵浦光束绝热中心的瞬态晶格冷却是流体动力学声子输运的明确特征。
• 通过具有亚纳秒和微米级时空分辨率的时间-空间分辨热反射率测量，验证2D材料中声子流体动力学的理论预测。

提出的方法

• 采用时间分辨为500 ps、空间分辨为6 µm的皮秒瞬态热反射率（ps-TTR）系统，检测局部温度变化。
• 使用一对圆锥透镜生成直径为15 µm的环形泵浦光束（1064 nm，400 ps脉冲）和聚焦于中心的553 nm连续波探测光束。
• 在低温恒温器中对两份HOPG样品（LG-HOPG和SG-HOPG）从80 K到300 K进行测量，以隔离流体动力学效应。
• 执行从头算Peierls-Boltzmann输运模拟，求解真实空间、时间空间和倒空间域中的完整三声子散射矩阵。
• 以20 µm × 20 µm × 1 µm的HOPG样品建模热脉冲传播，并将模拟的温度分布与实验数据进行比较。
• 利用热反射率信号（石墨的dR/dT < 0）推断温度变化，负信号表示晶格冷却。

实验结果

研究问题

• RQ1 在高于80 K的温度下，是否能通过二阶声波传播在石墨中实验观测到瞬态晶格冷却？
• RQ2 在环形泵浦光束中心的绝热边界条件下，是否能实现负温度上升，这是否是流体动力学声子输运的标志性特征？
• RQ3 本研究中观测到的石墨晶格冷却与先前基于衍射热光栅技术报道的二阶声波特征相比如何？
• RQ4 包含完整三声子散射的从头算Peierls-Boltzmann模拟在多大程度上再现了实验热反射率数据？
• RQ5 为何在非中心泵浦-探测构型中瞬态晶格冷却现象缺失？对称性在实现流体动力学效应中起到何种作用？

主要发现

• 在80–120 K下，LG-HOPG样品中环形泵浦光束中心观察到明显的负温度上升（晶格冷却），在80 K时效应最为显著。
• 晶格冷却信号出现在二阶声波脉冲到达并反射于热绝热中心之后，与流体动力学声子波行为一致。
• 包含完整三声子散射的从头算Peierls-Boltzmann模拟定性再现了实验观测到的瞬态冷却现象，证实了正常（N）过程在声子流体动力学中的作用。
• 在非中心泵浦-探测构型中冷却效应消失，证实中心绝热边界条件对负温度峰值出现至关重要。
• 本研究为80–120 K下石墨中二阶声波的存在提供了直接、时间分辨的实验证据，解决了先前基于衍射测量中无法分辨局部冷却的长期模糊性。
• 本研究建立了一种新型实验平台——环形泵浦结合中心探测——可检测2D材料中流体动力学声子输运特征，如瞬态晶格冷却。