[论文解读] Transient optical gain in strong-field-excited solids

Muhammad Qasim, Dmitry A. Zimin+1 more|arXiv (Cornell University)|Feb 12, 2020

Laser-Matter Interactions and Applications参考文献 32被引用 2

一句话总结

该论文表明，强场、少周期激光脉冲可在透明固体的价带态之间诱导瞬时布居数反转，从而在材料通常透明的频率下产生光学增益。该效应源于激光诱导的深能级价带态选择性耗尽，这是由于偶极矩阵元各向异性的结果，当激光场偏振方向抑制了高能级态的跃迁时，可实现受激辐射。

ABSTRACT

Multiphoton excitation of a solid by a few-cycle, intense laser pulse forms a very non-equilibrium distribution of charge carriers, where occupation probabilities do not necessarily decrease with energy. We show that, under certain conditions, significant population inversion can emerge between pairs of valence- or conduction-band states, where transitions between the Bloch states are dipole-allowed. This population inversion leads to stimulated emission in a laser-excited solid at frequencies where the unperturbed solid is transparent. We establish the optimal conditions for observing the strong-field-induced optical gain.

研究动机与目标

• 确定强场激发固体产生价带态之间瞬时布居数反转的条件。
• 解释尽管基态无布居数反转，光学增益如何在透明固体中出现。
• 确定使可观测光学增益最大化的最佳激光偏振方向与晶体制备取向。
• 评估在弛豫过程破坏非平衡态之前检测该增益的可行性。

提出的方法

• 使用加速布洛赫态基下的时间依赖微扰理论，模拟少周期激光脉冲引起的多光子激发。
• 分析偶极矩阵元 dcv(k) 在决定不同价带态激发概率中的作用。
• 应用点群对称性操作，识别可选择性抑制跃迁的 k-动量星形区域。
• 对单轴晶体（如 GaSe）在优化激光偏振与晶轴对齐条件下，数值模拟折射率与增益。
• 利用折射率的虚部评估小信号增益，其中 Im[n] = -0.055 表明在单个波长传播距离内光强可能加倍。
• 考虑场分辨泵浦-探测测量，以探测超越传统脉宽限制的亚周期动力学。

实验结果

研究问题

• RQ1 强场激发透明固体是否可导致价带态之间的布居数反转？
• RQ2 尽管跃迁能隙更大，激光诱导激发在何种条件下会优先耗尽较深的价带态而非较高能级的态？
• RQ3 激光偏振方向相对于偶极矩阵元如何影响布居数反转的形成？
• RQ4 何种晶体对称性与几何结构可使该系统中可观测的光学增益最大化？
• RQ5 在弛豫过程破坏非平衡态之前，瞬时光学增益持续多长时间？

主要发现

• 当激光偏振方向被调整为最小化与高能级态偶极矩阵元重叠时，可通过强场激发在透明固体中诱导价带态之间的布居数反转。
• 当激光场沿 dcv1(k) 方向偏振且垂直于 dcv2(k) 时，可实现最优光学增益，从而抑制来自上层价带的跃迁。
• 数值模拟表明，对于特定取向的 GaSe 晶体，小信号增益可达 Im[n] = -0.055，实现单波长距离内光强加倍。
• 瞬时增益至少持续约 ~10 fs，因此可通过场分辨泵浦-探测技术进行测量。
• 该效应在高对称性的单轴晶体中最为显著，其中对称性操作可实现对特定价带态跃迁的选择性抑制。
• 场分辨测量可探测亚周期时间尺度的动力学，为研究非平衡态固体中的超快弛豫过程提供了途径。