[论文解读] Transmission Helium Ion Microscopy of Graphene

K. L. Kavanagh, Aleksei Bunevich+1 more|arXiv (Cornell University)|Apr 3, 2020

Advanced Electron Microscopy Techniques and Applications被引用 4

一句话总结

本研究通过改装的聚焦离子束（FIB）系统结合直接探测相机，实现了石墨烯的透射氦离子显微术（THIM），获得了与SRIM模拟高度吻合的透射散射图案。其主要贡献在于首次实验验证了少层石墨烯对相干He+离子的透射，展示了该技术在二维材料成像中具有高灵敏度、低损伤的潜力，且相比TEM具有更优的质量对比度。

ABSTRACT

We compare transmission He ion microscopy (HIM) to transmission electron microscopy (TEM) of graphene support films. We present spot transmission patterns that compare with scattering and range of ions in materials (SRIM) predictions, and show examples of scanning He$^+$ transmission images, based on integrated camera intensity. We also consider the potential for coherent HIM scattering.

研究动机与目标

• 研究改装后的FIB系统在纳米尺度下实现石墨烯透射氦离子显微术（THIM）的可行性。
• 从图像对比度、衍射图案和散射行为等方面，将THIM结果与透射电子显微术（TEM）进行比较。
• 利用实验散射图案和SRIM模拟，评估He+离子束在透射几何中的空间和时间相干性。
• 评估THIM在检测低原子序数（Z）二维材料（如石墨烯）中厚度变化和质量对比度方面的潜力。
• 识别技术限制，如相机因离子注入导致的损伤，并探索退火等缓解策略。

提出的方法

• 将商用He+离子显微镜（Zeiss, Nanofab）改装，在样品台下方20 cm处安装一块14×14 mm²的数字相机（像素尺寸55 µm），用于探测透射的He+离子。
• 在35 keV He+离子束能量下，通过单点曝光记录透射散射图案，信号随时间积分生成二维强度图。
• 通过光束扫描实现扫描透射HIM（STHIM），在每个位置积分相机响应，类似于环形暗场STEM成像。
• 从实验数据中提取散射概率随角度的变化关系，并与等效质量（2.5 nm）非晶碳层的SRIM模拟结果进行对比。
• 并行进行TEM和HIM二次电子成像（SEI），采用200 keV电子束和30 keV He+离子束，使用低剂量协议以最小化损伤。
• 相机中的坏像素归因于He+离子注入，已探究退火作为缓解策略。

实验结果

研究问题

• RQ1 透射氦离子显微术（THIM）能否从少层石墨烯中产生可测量的散射图案，且其是否与SRIM预测一致？
• RQ2 He+离子束在透射几何中的相干性与TEM中电子束相比如何，能否分辨衍射效应？
• RQ3 THIM对石墨烯厚度变化的敏感度如何，其质量对比度与环形暗场STEM相比有何差异？
• RQ4 离子束损伤在多大程度上影响相机性能，退火是否能缓解长期退化？
• RQ5 STHIM成像是否能达到足够空间分辨率，以分辨二维材料中的亚像素散射特征？

主要发现

• 6-8层石墨烯的实验透射散射图案呈旋转对称性，与2.5 nm非晶碳层的SRIM模拟结果高度一致，最大散射角在5至10 mrad之间。
• 石墨烯样品的散射概率分布与SRIM预测吻合良好，证实该模型在低Z、薄材料中的有效性。
• 相机在1.4×1.4 cm²区域内检测到透射He+离子，最大散射角为±70 mrad，表明离子束有效穿透样品。
• 相机中观察到坏像素，可能由离子注入剂量超过10¹⁷ cm⁻³引起，提示需采取如退火等缓解策略。
• 通过在光束扫描过程中积分相机响应，成功实现了STHIM成像，展示了在低束流（<0.1 pA）下实现厚度和质量敏感成像的潜力。
• 石墨烯{1100}晶面的预期一级Bragg角（0.2 mrad）比TEM小100倍，需通过增加相机距离或提高像素密度才能分辨衍射图案。