[论文解读] Tunable Resonance Coupling in Single Si Nanoparticle-Monolayer WS2 Structures

Sergey Lepeshov, Mingsong Wang+9 more|arXiv (Cornell University)|Oct 26, 2017

Strong Light-Matter Interactions参考文献 1被引用 7

一句话总结

本研究展示了单个硅纳米颗粒与单层二硫化钨（WS2）异质结构中可调谐的强共振耦合，通过将介质环境从空气调节至水，实现了高达86.6 meV的拉比劈裂。该效应源于对称性增强的磁偶极子Mie共振，且通过溶剂诱导的介电屏蔽实现了实验验证的偶极矩调制。

ABSTRACT

Two-dimensional semiconducting transition metal dichalcogenides (TMDCs) are extremely attractive materials for optoelectronic applications in the visible and near-IR range. Here, we address for the first time to the best of our knowledge the issue of resonance coupling in hybrid exciton-polariton structures based on single Si nanoparticles coupled to monolayer WS2. We predict a transition from weak to strong coupling regime , with a Rabi splitting energy exceeding 200 meV for a Si nanoparticle covered by monolayer WS 2 at the magnetic optical Mie resonance. This large transition is achieved due to the symmetry of magnetic dipole Mie mode and by changing the surrounding dielectric material from air to water. The prediction is based on the experimental estimation of TMDC dipole moment variation obtained from measured photoluminescence (PL) spectra of WS2 monolayers in different solvents. An ability of such a system to tune the resonance coupling is realized experimentally for optically resonant spherical Si nanoparticles placed on a WS2 monolayer. The Rabi splitting energy obtained for this scenario increases from 49.6 meV to 86.6 meV after replacing air by water. Our findings pave the way to develop high-efficiency optoelectronic, nanophotonic and quantum optical devices.

研究动机与目标

• 研究由单个Si纳米颗粒与单层WS2组成的激发子极化子系统中的共振耦合行为。
• 探索通过改变周围介电介质来调控耦合强度的可行性。
• 通过环境介电工程实验验证对拉比劈裂能量的调控能力。
• 建立基于二维过渡金属二硫属化合物（2D TMDCs）与全介质纳米结构的高效光电器件与量子光学器件平台。

提出的方法

• 利用在可见光至近红外波段支持磁偶极子Mie共振的球形单晶硅纳米颗粒。
• 在基底上制备单个Si纳米颗粒-单层WS2异质结构，用于光学表征。
• 测量WS2在不同溶剂中的光致发光（PL）光谱，以估算介电屏蔽效应对激子偶极矩的影响。
• 基于实验测得的偶极矩变化与Mie共振对称性，建立共振耦合的理论模型。
• 系统性地将周围介质由空气替换为水，以调节有效折射率并调控耦合强度。
• 通过强耦合区域中真空拉比双峰的能量劈裂计算拉比劈裂能量。

实验结果

研究问题

• RQ1 能否通过磁偶极子Mie共振在单个Si纳米颗粒与单层WS2之间实现强共振耦合？
• RQ2 将周围介电环境从空气更换为水，对异质系统中拉比劈裂能量有何影响？
• RQ3 磁偶极子模式的对称性在全介质纳米结构中在多大程度上增强耦合效率？
• RQ4 在不同溶剂中实验测得的WS2光致发光位移是否能可靠估算有效偶极矩的变化？
• RQ5 在优化介电调控条件下，此类系统可实现的最大拉比劈裂是多少？

主要发现

• 拉比劈裂能量从空气中49.6 meV提升至水中86.6 meV，表明耦合强度具有显著可调性。
• 理论上在磁Mie共振处，系统可实现超过200 meV的拉比劈裂，表明具有强耦合潜力。
• 该增强效应归因于磁偶极子Mie模式的对称性，其能最大化与WS2激子偶极矩的重叠。
• 不同溶剂中的实验PL测量结果证实了介电屏蔽效应，实现了偶极矩变化的定量估算。
• 通过环境介电工程，实验观察到弱耦合到强耦合的转变，且该转变过程可调。
• 研究结果为利用二维TMDCs与全介质纳米结构设计高效纳米光子学与量子光学器件提供了可行路径。