[论文解读] Tunable Unidirectional Nonlinear Emission from Transition-Metal-Dichalcogenide Metasurfaces

Mudassar Nauman, Jingshi Yan+7 more|arXiv (Cornell University)|Jan 1, 2021

Plasmonic and Surface Plasmon Research参考文献 73被引用 104

一句话总结

该论文展示了在折射率大于4.5的过渡金属二硫属化物（MoS2）超表面中，通过在谐波波长处利用多极Mie共振，实现了可调谐的单向第二、三次谐波产生（SHG和THG）。该方法实现了亚衍射极限的单束发射，且可通过泵浦波长或偏振态实现前后方向的动态切换，从而提升非线性效率，并为非线性光学领域开辟了新应用。

ABSTRACT

Nonlinear light sources are central to a myriad of applications, driving a quest for their miniaturisation down to the nanoscale. In this quest, nonlinear metasurfaces hold a great promise, as they enhance nonlinear effects through their resonant photonic environment and high refractive index, such as in high-index dielectric metasurfaces. However, despite the sub-diffractive operation of dielectric metasurfaces at the fundamental wave, this condition is not fulfilled for the nonlinearly generated harmonic waves, thereby all nonlinear metasurfaces to date emit multiple diffractive beams. Here, we demonstrate the enhanced single-beam second- and third-harmonic generation in a metasurface of crystalline transition-metal-dichalcogenide material, offering the highest refractive index. We show that the interplay between the resonances of the metasurface allows for tuning of the unidirectional second-harmonic radiation in forward or backward direction, not possible in any bulk nonlinear crystal. Our results open new opportunities for metasurface-based nonlinear light-sources, including nonlinear mirrors and entangled-photon generation.

研究动机与目标

• 为克服传统非线性超表面因多衍射级次发射而受限的问题，实现单束、亚衍射极限的谐波发射。
• 利用MoS2的高折射率（>4.5）和强非线性极化率，增强第二、三次谐波产生效率。
• 通过泵浦波长或偏振态实现对谐波发射方向性的动态、全光调控——实现前向或后向发射。
• 通过在紧凑且可扩展的平台上实现可调谐、单向发射，为非线性光源和非线性镜面等新应用提供可能。

提出的方法

• 在蓝宝石衬底上，通过机械剥离、电子束光刻和反应离子刻蚀工艺制备MoS2超表面。
• 设计具有可调几何参数（半径100–120 nm，高度约150 nm）的截锥形超原子周期阵列，以在可见光和近红外波段支持Mie型共振。
• 采用全波有限元法（COMSOL）和FDTD仿真（Lumerical）模拟线性和非线性光学响应，包括SHG和THG效率。
• 利用Mie理论和准正交模（QNM）分析识别并控制谐波频率下的多极共振。
• 通过白光透射光谱测量和高数值孔径显微物镜收集非线性发射进行实验测量。
• 使用波长为700–800 nm、强度为1 GW/cm²的s偏振泵浦光束，并在非线性仿真中采用实验测得的χ²张量值3 nm²/V。

实验结果

研究问题

• RQ1 MoS2超表面能否支持可调谐方向性的亚衍射极限、单束第二谐波发射？
• RQ2 谐波波长处的多极Mie共振如何实现对非线性发射方向的调控？
• RQ3 MoS2超原子上下表面的非反演对称性在增强二次非线性响应中起什么作用？
• RQ4 能否在不进行物理重构的情况下，动态切换SHG的发射方向（前向或后向）？
• RQ5 MoS2的高折射率（>4.5）相较于其他介质，在提升非线性转换效率方面有何优势？

主要发现

• MoS2超表面在700–800 nm波段表现出强烈的亚衍射极限第二谐波发射，折射率达5.6–4.7，显著高于Si（3.7）或GaAs（3.7）。
• 通过在谐波波长处进行共振设计，该超表面实现了单束、亚衍射极限的SHG和THG，未观察到更高阶衍射级次。
• 通过调节泵浦波长或入射偏振态，可实现SHG发射方向在前向与后向之间的动态切换，这一特性在体块非线性晶体或以往超表面中均无法实现。
• 与硅基超表面相比，SHG效率提升了两个多数量级，归因于MoS2超原子上下表面的晶体对称性破缺。
• 数值模拟证实，垂直圆柱形MoS2超原子可作为SH光的有效反射镜，实现高对比度的方向性切换。
• 该超表面可同时高效支持SHG和THG，其相互作用体积大于单层TMDC或等离子体系统。