[论文解读] Tuning charge-density wave order and superconductivity in the kagome metals KV$_3$Sb$_{5-x}$Sn$_x$ and RbV$_3$Sb$_{5-x}$Sn$_x$

Yuzki M. Oey, Farnaz Kaboudvand+3 more|arXiv (Cornell University)|May 12, 2022

Topological Materials and Phenomena被引用 4

一句话总结

本研究通过锡掺杂探究了KV₃Sb₅₋ₓSnₓ和RbV₃Sb₅₋ₓSnₓ凯恩-莫比乌斯金属中的空穴掺杂效应，揭示出一个单一的超导穹顶，且电荷密度波（CDW）序迅速被抑制。空穴掺杂使Γ口袋和范霍夫奇点向费米能级移动，使超导转变温度（T_C）提升至约4.5 K，同时抑制CDW，表明CsV₃Sb₅与K和Rb类似物的母体CDW态存在显著差异。

ABSTRACT

The family of AV$_3$Sb$_5$ (A = K, Rb, Cs) kagome metals exhibit charge density wave (CDW) order, proposed to be chiral, followed by a lower temperature superconducting state. Recent studies have proposed the importance of band structure saddle points proximal to the Fermi energy in governing these two transitions. Here we show the effects of hole-doping achieved via chemical substitution of Sn for Sb on the CDW and superconducting states in both KV$_3$Sb$_5$ and RbV$_3$Sb$_5$, and generate a phase diagram. Hole-doping lifts the $Γ$ pocket and van Hove singularities (vHs) toward $E_F$ causing the superconducting $T_C$ in both systems to increase to about 4.5 K, while rapidly suppressing the CDW state.

研究动机与目标

• 研究通过锡取代在KV₃Sb₅和RbV₃Sb₅中对电荷密度波（CDW）和超导（SC）序的影响。
• 将所得相图与先前报道的CsV₃Sb₅₋ₓSnₓ中的双超导穹顶进行比较。
• 确定电子结构变化（特别是Γ口袋和M点范霍夫奇点的移动）如何调控CDW与SC之间的相互作用。
• 探讨A位阳离子尺寸在决定锡固溶度极限和电子相稳定性方面的作用。
• 基于掺杂响应，识别CsV₃Sb₅与K/Rb类似物之间母体CDW态的差异。

提出的方法

• 利用固相反应法在0 ≤ x ≤ 1范围内合成KV₃Sb₅₋ₓSnₓ和RbV₃Sb₅₋ₓSnₓ的固溶体。
• 通过X射线粉末衍射和带能谱的扫描电子显微镜（SEM-EDS）确认相纯度和锡的掺入。
• 利用MPMS和PPMS系统测量磁化率和电阻率数据，以确定超导转变温度（T_C）和CDW转变温度（T*）。
• 采用VASP软件进行第一性原理密度泛函理论（DFT）计算，计算锡掺杂体系的能带结构，重点关注Sb1和Sb2位点的取代。
• 分析空穴掺杂条件下费米面拓扑结构的变化，包括Γ口袋和M点范霍夫奇点。
• 通过比较未掺杂和锡掺杂的A V₃Sb₅（A = K, Rb, Cs）的能带结构，绘制电子结构和相稳定性的演化图。

Figure 1: (a) A V 3 Sb 5-x Sn x crystallizes in the parent A V 3 Sb 5 ( $P$ 6/ $mmm$ ) structure. Naively Sn can substitute on either the Sb1 or Sb2 sites, but from studies on CsV 3 Sb 5-x Sn x it is clear that Sn preferentially substitutes in the in-plane kagome Sb1. (b-c) Sn integration into KV 3

实验结果

研究问题

• RQ1 Sb位点的锡取代如何影响KV₃Sb₅和RbV₃Sb₅中的超导与电荷密度波转变？
• RQ2 为何KV₃Sb₅₋ₓSnₓ和RbV₃Sb₅₋ₓSnₓ表现出单一超导穹顶，而CsV₃Sb₅₋ₓSnₓ中观察到双穹顶？
• RQ3 Γ口袋和M点范霍夫奇点在调控这些凯恩-莫比乌斯金属中CDW与SC序方面起何作用？
• RQ4 A位阳离子尺寸（K、Rb、Cs）的差异如何影响锡的固溶度和最终电子相图？
• RQ5 导致CsV₃Sb₅与K和Rb类似物之间母体CDW态显著不同的根本电子结构差异是什么？

主要发现

• 在KV₃Sb₅₋ₓSnₓ中通过锡掺杂实现空穴掺杂，使超导转变温度（T_C）提升至最大约4.5 K，出现在x = 0.30以内的组成中。
• KV₃Sb₅₋ₓSnₓ中的CDW转变温度（T*）从86 K降至59 K，并在x ≥ 0.05时完全消失，表明CDW序被迅速抑制。
• RbV₃Sb₅₋ₓSnₓ表现出类似的单一超导穹顶，T_C在约4.5 K处达到峰值，同时伴随快速CDW抑制，与KV₃Sb₅₋ₓSnₓ一致。
• Sn在KV₃Sb₅中的固溶度极限较低（x ≈ 0.25），而在RbV₃Sb₅中可高达x ≈ 0.70，反映出A位阳离子尺寸对固溶体稳定性的显著影响。
• DFT计算表明，锡在平面内Sb1位点的取代使Γ口袋和M点范霍夫奇点向费米能级移动，与增强的超导性和CDW抑制一致。
• CsV₃Sb₅₋ₓSnₓ表现出截然不同的相图——具有双超导穹顶——表明其母体CDW态与KV₃Sb₅和RbV₃Sb₅存在根本差异，可能源于CDW对称性与调制模式的不同。

Figure 2: (a) The superconducting $T_{C}$ of KV 3 Sb 5-x Sn x measured under a field of $H$ = 5 Oe systematically shifts to higher temperature in compositions up to $x=0.30$ . The superconducting fraction is normalized to account for errors in mass and packing fraction so all data have a minimum of