[论文解读] Tuning gap in bilayer graphene

Danil W. Boukhvalov, M. I. Katsnelson|arXiv (Cornell University)|Feb 28, 2008

Graphene research and applications被引用 1

一句话总结

本文表明，双层石墨烯的化学功能化可实现电子能谱中可调谐的、可控的能量带隙，范围从0.64 eV到3 eV。通过使用H、F、Cl、Br、OH、CN、CCH、NH2、COOH和CH3等掺杂剂，该研究实现了稳定且能量较低的结构，其带隙可精确调节，从而为克服石墨烯中零带隙狄拉克费米子的局限性，提供了实现基于碳的晶体管的可行途径。

ABSTRACT

Opening, in a controllable way, energy gap in graphene electron spectrum is necessary for many potential applications, including an efficient carbon-based transistor. We have shown that this can be reached by a chemical functionalization of bilayer graphene. Using various dopants, such as H, F, Cl, Br, OH, CN, CCH, NH2, COOH, and CH3 one can vary the gap value smoothly between 0.64 and 3 eV and the state with the energy gap is stable corresponding to the lowest-energy configurations. Graphene, a recently discovered two-dimensional allotrope of carbon (for review, see Refs.[1, 2, 3]) is a very promising material for future development of electronics, due to its planar geometry and a very high electron mobility [1]. Charge carriers in graphene mimic ultrarelativistic Dirac fermions which creates a new, unexpected bridge between condensed matter physics and quantum electrodynamics (for review, see Ref.[4]). At the same time, some of quantum ultrarelativistic phenomena which make graphene so attractive scientifically can be considered as obstacles for applications. In particular, the chiral “Klein ” tunneling [5] makes p−n−p (or n−p−n) junctions unusually transparent. This does not allow to lock the junction making its use as a transistor problematic. The bilayer graphene [6] is more preferable in this sense since the angular range of anomalous transparency is narrower there [5] but only opening a real gap in electron spectrum would be a radical solution

研究动机与目标

• 解决石墨烯中缺乏可调谐能量带隙的问题，该问题阻碍了其在场效应晶体管中的应用。
• 克服双层石墨烯结中Klein隧穿和异常透明性的局限性。
• 探索化学功能化作为在双层石墨烯中诱导和控制稳定能量带隙的方法。
• 识别能产生宽范围、可控制能量带隙且保持结构稳定性的掺杂剂。

提出的方法

• 利用从头算计算，系统研究了H、F、Cl、Br、OH、CN、CCH、NH2、COOH和CH3等不同掺杂剂在双层石墨烯上的作用。
• 通过密度泛函理论（DFT）模拟评估电子结构及带隙形成机制。
• 通过比较功能化结构的总能量，评估其基态稳定性。
• 分析能带结构以确定能量带隙的大小及其可调谐性。
• 识别每种掺杂剂的最低能量构型，以确保热力学稳定性。
• 绘制掺杂剂类型与所产生带隙之间关系的图谱，以实现连续调节。

实验结果

研究问题

• RQ1 化学功能化能否在双层石墨烯中诱导出可控制的能量带隙？
• RQ2 通过不同掺杂剂可实现的能量带隙范围是多少？
• RQ3 哪些功能化构型在能量上稳定且适用于实际应用？
• RQ4 不同化学基团连接到双层石墨烯时，能量带隙如何变化？
• RQ5 能否在保持结构稳定性的前提下，实现宽范围内的平滑带隙调节？

主要发现

• 双层石墨烯的化学功能化可实现从0.64 eV到3 eV的可调谐能量带隙。
• 所有研究掺杂剂的最低能量构型均稳定，表明其具有热力学可行性。
• 通过选择不同的掺杂剂，可平滑调节带隙，从而实现对电子性质的精确调控。
• 使用CN、COOH和CCH等基团进行功能化可产生最大的带隙，最高可达3 eV。
• 功能化结构的稳定性支持其在实际电子器件中的潜在应用。
• 结果表明，具有可控带隙的双层石墨烯可克服单层石墨烯中零带隙狄拉克费米子的局限性。