[论文解读] Tuning phase-stability and short-range order through Al-doping in FeMnCoCrAlx (x <= 20 at.%) high entropy alloys

Prashant Singh, Amalraj Marshal+5 more|arXiv (Cornell University)|Mar 19, 2018

High Entropy Alloys Studies被引用 1

一句话总结

本研究通过第一性原理计算与实验相结合，探究了铝掺杂在FeMnCoCrAlx高熵合金（x ≤ 20 at.%）中的作用，揭示了从fcc相到bcc相的结构转变过程，中间经历一个狭窄的fcc+bcc两相共存区域。铝掺杂稳定了bcc相，调节了形成焓和电子结构，并诱导出化学短程有序（SRO），该SRO可预测有序不稳定性与相变温度，与实验观测结果一致。

ABSTRACT

For FeMnCoCrAlx high-entropy alloys, we investigate the phase evolution with increasing Al-content (0 <= x <=20 at.%). From first-principles theory, the Al-doping transitions the alloy structurally from fcc to bcc separated by a narrow two-phase region (fcc+bcc), which is well supported by our experiments. We highlight the effect of Al-doping on the formation enthalpy and electronic structure of FeMnCoCrAlx alloys. As chemical short-range order (SRO) in multicomponent alloys indicates the nascent local order (and entropy changes), as well as expected low-temperature ordered behavior, we use thermodynamic linear-response to predict SRO and ordering instabilities and their phase transformation temperatures present in FeMnCoCrAlx. The predictions agree with our present and other reported experimental findings.

研究动机与目标

• 理解随着铝含量从0增加到20 at.%，FeMnCoCrAlx高熵合金中的相演化行为
• 研究铝掺杂在稳定bcc相并抑制fcc相形成中的作用
• 利用热力学线性响应理论预测化学短程有序（SRO）及有序不稳定性
• 将理论预测的相变温度与FeMnCoCrAlx合金的实验结果进行关联

提出的方法

• 采用第一性原理密度泛函理论（DFT）计算不同铝浓度下FeMnCoCrAlx合金的形成焓和电子结构
• 利用热力学线性响应理论预测化学短程有序（SRO）参数并识别有序不稳定性
• 基于SRO预测结果与热力学稳定性判据，建模相稳定性和相变温度
• 将理论预测结果与实验观测到的相组成和显微结构进行验证
• 分析随着铝含量增加，电子结构与局域原子有序性的演化行为
• 通过一个狭窄的两相（fcc+bcc）共存区域，绘制从fcc相到bcc相的转变路径

实验结果

研究问题

• RQ1 随着铝含量（x ≤ 20 at.%）增加，FeMnCoCrAlx高熵合金的相稳定性和结构演化如何变化？
• RQ2 铝掺杂在调节FeMnCoCrAlx合金形成焓和电子结构方面发挥何种作用？
• RQ3 化学短程有序（SRO）参数如何随铝浓度演变？它们揭示了哪些局域有序趋势？
• RQ4 热力学线性响应理论能否准确预测FeMnCoCrAlx中有序不稳定的起始点及相变温度？
• RQ5 理论预测的相变行为与实验观测到的相共存和结构变化在多大程度上一致？

主要发现

• 铝掺杂在FeMnCoCrAlx合金中诱导了从fcc相到bcc相的结构转变，中间经过一个铝浓度适中的狭窄两相（fcc+bcc）共存区域。
• 第一性原理计算表明，随着铝含量增加，形成焓降低，有利于bcc相的稳定性。
• 化学短程有序（SRO）参数随铝含量增加而上升，表明局域原子有序倾向增强。
• 热力学线性响应理论成功预测了有序不稳定性与相变温度，与实验相演化结果一致。
• 理论预测的fcc+bcc共存区域与实验观测相符，证实了理论模型的准确性。
• 电子结构分析揭示了铝掺杂引起的d带中心变化与电荷转移，这些因素共同贡献于相稳定化机制。