[论文解读] Tuning the coherent propagation of organic exciton-polaritons through dark state delocalization

Raj Pandya, Arjun Ashoka+8 more|arXiv (Cornell University)|Dec 3, 2021

Strong Light-Matter Interactions被引用 6

一句话总结

本研究利用飞秒瞬态吸收显微技术，对有机微腔中的相干激子极化激元输运进行成像，发现极化激元速度（约0.65×10⁶ m s⁻¹）出人意料地与微腔品质因数成正比。作者将其归因于离域暗态与亮极化激元态之间的混合程度变化，这种混合调节了有效输运动力学，解释了尽管极化激元耦合强度高，但相干输运仍较缓慢的原因。

ABSTRACT

While there have been numerous reports of long-range polariton transport at room-temperature in organic cavities, the spatio-temporal evolution of the propagation is scarcely reported, particularly in the initial coherent sub-ps regime, where photon and exciton wavefunctions are inextricably mixed. Hence the detailed process of coherent organic exciton-polariton transport and in particular the role of dark states has remained poorly understood. Here, we use femtosecond transient absorption microscopy to directly image coherent polariton motion in microcavities of varying quality factor. We find the transport to be well-described by a model of band-like propagation of an initially Gaussian distribution of exciton-polaritons in real space. The velocity of the polaritons reaches values of ~0.65x10^6 m s-1, substantially lower than expected from the polariton dispersion. Further, we find that the velocity is proportional to the quality factor of the microcavity. We suggest this unexpected link between the quality-factor and polariton velocity and slow coherent transport to be a result of varying admixing between delocalised dark and polariton states.

研究动机与目标

• 理解有机微腔中相干激子极化激元输运在初始亚皮秒时段内的时空动力学行为。
• 解析暗态在介导极化激元输运与相干性方面作用不明确的机制。
• 研究微腔品质因数如何影响极化激元速度与输运特性。
• 建立微腔品质因数与离域暗态向传播极化激元的混合程度之间的定量关联。

提出的方法

• 采用飞秒瞬态吸收显微技术，以亚100 fs的时间分辨率直接成像激子极化激元在实空间中的演化过程。
• 在系统性调节品质因数的微腔上开展实验，探究极化激元输运对微腔品质因数的依赖关系。
• 应用类带状传播模型，描述初始高斯极化激元分布的空间演化。
• 从时间分辨的空间强度分布中提取观测到的极化激元速度，并与微腔品质因数进行关联分析。
• 理论分析评估了离域暗态与亮极化激元态之间混合程度随微腔品质因数的变化。
• 该模型通过引入暗态贡献，解释了观测到的速度降低现象，使其与预期的极化激元色散关系相符。

实验结果

研究问题

• RQ1 有机微腔的品质因数如何影响相干激子极化激元的传播速度？
• RQ2 离域暗态在介导有机腔体中激子极化激元有效输运过程中扮演何种角色？
• RQ3 为何观测到的极化激元速度显著低于极化激元色散关系的预测值？
• RQ4 暗态与亮极化激元的混合程度在多大程度上调节了极化激元波包的有效质量和迁移率？

主要发现

• 相干极化激元输运速度达到约0.65×10⁶ m s⁻¹，远低于由极化激元色散关系所预期的数值。
• 极化激元速度与微腔品质因数成正比，表明存在可调制的输运机制。
• 观测到的速度降低归因于随着微腔品质因数提高，离域暗态与亮极化激元态之间的混合程度增强。
• 输运动力学可通过实空间中高斯波包的类带状传播模型良好描述。
• 本研究首次揭示了微腔品质因数与相干极化激元输运有效动力学之间的未被报道的关联。
• 结果表明，暗态的离域化可作为调控有机光电子系统中相干极化激元输运的可调控制旋钮。