[论文解读] Tuning the Polar States of Ferroelectric Films via Surface Charges and Flexoelectricity

Ivan S. Vorotiahin, Eugene А. Eliseev+4 more|arXiv (Cornell University)|Apr 1, 2017

Acoustic Wave Resonator Technologies参考文献 2被引用 4

一句话总结

本研究采用自洽的朗道-金兹堡-德文希尔斯框架，证明表面屏蔽电荷（巴丁型）与弹性耦合共同调控了超薄铁电薄膜中的极化态。研究发现，临界厚度和相变温度强烈依赖于表面屏蔽长度，而弹性耦合则诱导出纳米尺度的带状结构畴并重新定向极化，显著改变其电机械性能。

ABSTRACT

Using the self-consistent Landau-Ginzburg-Devonshire approach we simulate and analyze the spontaneous formation of the domain structure in thin ferroelectric films covered with the surface screening charge of the specific nature (Bardeen-type surface states). Hence we consider the competition between the screening and the domain formation as alternative ways to reduce the electrostatic energy and reveal unusual peculiarities of distributions of polarization, electric and elastic fields conditioned by the surface screening length and the flexocoupling strength. We have established that the critical thickness of the film and its transition temperature to a paraelectric phase strongly depend on the Bardeen screening length, while the flexocoupling affects the polarization rotation and closure domain structure and induces ribbon-like nano-scale domains in the film depth far from the top open surface. Hence the joint action of the surface screening (originating from e.g. the adsorption of ambient ions or surface states) and flexocoupling may remarkably modify polar and electromechanical properties of thin ferroelectric films.

研究动机与目标

• 理解表面屏蔽电荷与弹性耦合如何影响超薄铁电薄膜中的极化态。
• 解析静电屏蔽与畴结构形成之间的竞争关系，以最小化静电能。
• 分析表面屏蔽长度与弹性耦合强度对临界薄膜厚度和相变温度的影响。
• 研究具有表面态与弹性电效应的薄膜中非均匀极化与弹性场的出现机制。
• 揭示弹性耦合在远离薄膜表面区域生成纳米尺度畴结构中的作用。

提出的方法

• 采用自洽的朗道-金兹堡-德文希尔斯（LGD）方法，模拟超薄铁电薄膜中电场、弹性场与极化场的耦合行为。
• 引入巴丁型表面态以模拟具有特定屏蔽长度的表面屏蔽电荷。
• 模型中引入弹性耦合项，将应变梯度与极化耦合，实现极化旋转与畴结构重排。
• 在考虑表面电荷屏蔽与自由表面的边界条件下，对系统进行数值求解。
• 分析静电能最小化通过屏蔽与通过畴形成之间的竞争关系，以确定基态构型。
• 系统性地改变关键参数——表面屏蔽长度与弹性耦合强度，以提取其对薄膜性能的影响。

实验结果

研究问题

• RQ1 表面屏蔽长度如何影响铁电薄膜的临界厚度与顺电相变温度？
• RQ2 弹性耦合在稳定非均匀极化态与纳米尺度畴结构中发挥何种作用？
• RQ3 在超薄薄膜中，表面屏蔽与畴形成如何竞争以最小化静电能？
• RQ4 弹性耦合以何种方式在薄膜内部诱导极化旋转与带状结构畴？
• RQ5 在表面电荷与弹性电效应的共同作用下，极化、电场与弹性应变的分布如何演化？

主要发现

• 随着表面屏蔽长度减小，铁电性的临界厚度增加，表明在较短屏蔽长度下极化得到更强稳定。
• 当表面屏蔽长度减小时，顺电相变温度显著降低，这是由于表面静电屏蔽增强所致。
• 弹性耦合导致极化方向偏离薄膜法线方向，产生面内分量并形成复杂畴结构。
• 即使在无外场条件下，由于弹性耦合的作用，薄膜内部仍会形成远离顶表面的纳米尺度带状结构畴。
• 电场与弹性应变的分布变得高度非均匀，表面附近与畴结构内部出现强烈梯度，其驱动力来自表面电荷与弹性电效应的相互作用。
• 表面屏蔽与弹性耦合的共同作用显著改变了电机械响应，使超薄薄膜中可实现可调的极化态。