[论文解读] Tuning valley polarization in a WSe2 monolayer with a tiny magnetic field

T. Smoleński, M. Goryca+6 more|HAL (Le Centre pour la Communication Scientifique Directe)|Dec 2, 2015

2D Materials and Applications被引用 9

一句话总结

本研究证明，通过施加极小的磁场（约100 mT），可调控单层WSe₂中的谷极化，抑制谷间散射，并将谷赝自旋弛豫时间从约100 ps延长至超过1 ns。该效应源于暗激子基态，实现了长寿命、磁控的谷态，适用于光谷电子学应用。

ABSTRACT

In monolayers of semiconducting transition metal dichalcogenides, the light helicity ($σ^+$ or $σ^-$) is locked to the valley degree of freedom, leading to the possibility of optical initialization of distinct valley populations. However, an extremely rapid valley pseudospin relaxation (at the time scale of picoseconds) occurring for optically bright (electric-dipole active) excitons imposes some limitations on the development of opto-valleytronics. Here we show that inter-valley scattering of excitons can be significantly suppressed in a $\mathrm{WSe}_2$ monolayer, a direct-gap two-dimensional semiconductor with the exciton ground state being optically dark. We demonstrate that the already inefficient relaxation of the exciton pseudospin in such system can be suppressed even further by the application of a tiny magnetic field of $\sim$100 mT. Time-resolved spectroscopy reveals the pseudospin dynamics to be a two-step relaxation process. An initial decay of the pseudospin occurs at the level of dark excitons on a time scale of 100 ps, which is tunable with a magnetic field. This decay is followed by even longer decay ($>1$ ns), once the dark excitons form more complex objects allowing for their radiative recombination. Our finding of slow valley pseudospin relaxation easily manipulated by the magnetic field open new prospects for engineering the dynamics of the valley pseudospin in transition metal dichalcogenides.

研究动机与目标

• 研究具有光学暗激子基态的WSe₂单层中的谷赝自旋弛豫动力学。
• 确定磁场是否能抑制谷间散射并延长谷赝自旋相干时间。
• 探索利用小磁场控制谷极化以实现光谷电子学器件的可行性。
• 识别并表征暗激子的弛豫路径及其在谷赝自旋动力学中的作用。
• 建立唯象模型，解释观测到的谷极化对磁场的依赖性。

提出的方法

• 在6.5 K下，利用带有分裂线圈超导磁体的低温恒温器，在法拉第和沃伊特几何配置下，进行时间分辨和连续波（CW）磁光光谱测量。
• 使用圆偏振光（σ⁺或σ⁻）对机械剥离的WSe₂单层进行光学初始化，实现谷极化的激子态。
• 通过波片和偏振片进行偏振分析，收集光致发光（PL）光谱以测量圆偏振度。
• 采用高速扫描相机进行时间分辨测量，以在100 ps至ns时间尺度上解析赝自旋弛豫动力学。
• 建立唯象模型，解释涉及暗激子及其磁场可调去布居的两步弛豫过程。
• 通过原子力显微镜（AFM）和PDMS弹性体薄膜转移技术，确保在SiO₂基底上获得高质量的单层纳米片。

实验结果

研究问题

• RQ1 约100 mT的小磁场是否能显著抑制WSe₂单层中的谷赝自旋弛豫？
• RQ2 暗激子基态在介导谷赝自旋弛豫动力学中起什么作用？
• RQ3 谷赝自旋弛豫如何随时间演化？涉及哪些不同的弛豫通道？
• RQ4 通过调节磁场，是否能调制发射光的圆偏振度？调制程度如何？
• RQ5 时间分辨PL测量中观察到的两步弛豫过程的起源是什么？

主要发现

• 在100 mT磁场下，WSe₂单层中的谷赝自旋弛豫时间延长至超过1 ns，而零场下约为100 ps。
• 通过施加100 mT磁场，光致发光发射的圆偏振度实现了高达50%的调制，证明了谷极化的可调谐性。
• 初始赝自旋衰减发生在约100 ps时间尺度，源于暗激子的弛豫，且该过程可由磁场调节。
• 第二个更慢的弛豫通道（>1 ns）归因于由暗激子形成的更复杂激子态的辐射复合。
• 在零场下，弛豫速率γ_depol估计范围为35–140 ps，其磁场依赖性与理论模型一致。
• 观测到的谷间散射抑制及在WSe₂中实现的长寿命谷极化，得益于极小磁场的调控，为谷电子学器件开辟了新途径。