[论文解读] Two-dimensional Boron Monosulfides: Semiconducting and Metallic Polymorphs

Dong Fan, Chuncheng Yang+2 more|arXiv (Cornell University)|Mar 9, 2018

2D Materials and Applications参考文献 54被引用 8

一句话总结

本研究通过从头算计算提出四种稳定的二维二硫化硼（BS）同素异形体——α-、β-、γ-和δ-BS。其中，α-、β-和γ-BS为带隙为4.03–2.94 eV的半导体，而δ-BS为金属体系，表现出强电子-声子耦合（λ = 1.51），具有较高的临界温度（Tc ≈ 21.56 K）的本征超导性，标志着首个此类二维IIIA族硫属化物超导体的发现。

ABSTRACT

The typical two-dimensional semiconductors, group \uppercase\expandafter{ omannumeral3A} chalcogenides, have garnered tremendous interest for their outstanding electronic, mechanical, and chemical properties. However, so far, there have been almost no reports on boron monosulfides (BS) binary material. Here, four two-dimensional BS sheets, namely the $α$-, $β$-, $γ$-, and $δ$-BS sheets, are proposed and discussed from $\emph{ab initio}$ calculations. State-of-the-art first-principles calculations reveal all these structures are thermally and dynamically stable, indicating the potential for successful experimental synthesis. Especially, for $α$-BS, it has a calculated exfoliation energy of 0.96 J m$^{-2}$, suggesting the preparation of $α$-BS is feasible by the exfoliation of bulk rhombohedral-BS. Our results show that $α$-, $β$-, $γ$-BS are semiconductors, whereas $δ$-BS is a metallic system. Remarkably, our calculations indicate that $δ$-BS is a superconductor with a large electron-phonon coupling ($λ$ = 1.51) leading a high superconducting critical temperature ($T_c$ $\approx $ 21.56 K), which is the first report of intrinsic superconducting property among all two-dimensional group \uppercase\expandafter{ omannumeral3A} chalcogenides. The desired mechanical and electronic properties render the BS sheets as the promising two-dimensional materials for future applications in nanoelectronics.

研究动机与目标

• 探索二维二硫化硼（BS）同素异形体的结构、电子和超导性质。
• 识别可从菱方块状BS实验合成的稳定2D相。
• 研究预测的2D BS相的电子和超导行为。
• 基于剥离能评估从其块状对应物机械剥离α-BS的可行性。

提出的方法

• 采用CALYPSO软件包中的粒子群优化（PSO）结构搜索方法识别稳定的2D BS结构。
• 使用VASP进行从头算计算，采用PBE-GGA泛函和HSE06杂化泛函对能带结构进行精修。
• 通过与DFPT接口的Phonopy程序进行声子色 dispersion 和态密度（DOS）计算，以评估动力学稳定性。
• 开展从头算分子动力学（AIMD）模拟以验证热稳定性。
• 利用Eliashberg谱函数计算电子-声子耦合（EPC），以估算超导转变温度（Tc）。
• 采用Allen-Dynes改进的McMillan公式，基于λ = 1.51和ω_log = 189.06 K估算Tc。

实验结果

研究问题

• RQ1 能否通过第一性原理方法预测稳定的二维二硫化硼（BS）同素异形体？
• RQ2 哪些2D BS相具有动力学和热力学稳定性？
• RQ3 是否存在具有金属性或超导行为的2D BS相？
• RQ4 金属相δ-BS的预测超导临界温度（Tc）是多少？
• RQ5 α-BS是否可从其块状菱方对应物中实现剥离？

主要发现

• 预测出四种稳定的2D BS同素异形体——α-、β-、γ-和δ-BS，均表现出热稳定性和动力学稳定性。
• α-、β-和γ-BS为带隙分别为4.03 eV、3.89 eV和2.94 eV的半导体。
• δ-BS为金属体系，具有强电子-声子耦合常数（λ = 1.51）。
• 预测δ-BS为超导体，具有21.56 K的高Tc（μ* = 0.10），超过大多数已知的2D超导体。
• α-BS的剥离能为0.96 J/m²，表明其可实现从块状菱方BS的机械或液相剥离。
• δ-BS的预测Tc范围为19.08 K至21.56 K，具体取决于库仑赝势参数（μ*）。