[论文解读] Two Dimensional heterostructure and its application in efficient quantum energy storage

Meenakshi Talukdar, Sushant Kumar Behera+1 more|arXiv (Cornell University)|May 1, 2019

Supercapacitor Materials and Fabrication参考文献 62被引用 10

一句话总结

本文提出了一种将石墨相碳氮化物（g-C₃N₄）与FeNi₃结合的二维异质结构，用于高性能平面微超级电容器。通过利用双电层（EDLC）与赝电容材料之间的协同效应，该异质结构实现了增强的量子电容、超高的能量密度（0.30 mWh cm⁻³）、19.21 mF cm⁻²的面电容、94%的保持率以及1000次循环后几乎无退化的稳定性。

ABSTRACT

Portable miniaturized energy storage micro-supercapacitor has engrossed significant attention due to its power source and energy storage capacity, replacing batteries in ultra-small electronic devices. Fabrication with porous and 2D graphitic nanomaterials with high conductivity and surface area signify high performance of micro-supercapacitor. In order to satisfy the fast-growing energy demands for the next-generation, we report performance and design of a 2D heterostructure of EDLC (g-C$_3$N$_4$) & pseudocapacitive (FeNi$_3$) resulting low ionic diffusion path and prominent charge storage based on their synergic functionalities. This heterostructure system shows an enhanced quantum capacitance (38% enhancement) due to delocalized states near Fermi level. Having achieved the areal capacitance of 19.21 mFcm$^{-2}$, capacitive retention (94%), enhanced power density (17 fold) having ultrahigh energy density of 0.30 Wh.cm$^{-3}$ and stability of the material even without any obvious degradation after 1000 cycles, this smart heterostructure acts as a new platform for designing high-performance in-plane micro-supercapacitor.

研究动机与目标

• 开发适用于下一代便携式电子设备的高性能平面微超级电容器。
• 通过提升电容和能量密度，解决传统储能器件在微型化系统中的局限性。
• 设计一种结合EDLC与赝电容材料的二维异质结构，以实现协同电荷存储。
• 在无材料退化的情况下实现超高的功率密度和长期循环稳定性。
• 优化离子扩散路径与电子电导率，以实现高效的量子能量存储。

提出的方法

• 在平面基底上通过集成g-C₃N₄（EDLC材料）与FeNi₃（赝电容材料）制备了二维异质结构。
• 利用二维异质结构中较低的离子扩散路径，提升离子传输与电荷转移动力学。
• 通过费米能级附近的离域电子态，使量子电容提高38%。
• 采用多孔且高度导电的二维纳米材料，以最大化比表面积与电导率。
• 通过电化学阻抗谱、循环伏安法和恒电流充放电测试对系统进行表征。
• 优化平面结构以实现高面电容与高功率密度。

实验结果

研究问题

• RQ1 通过调控电子结构，g-C₃N₄与FeNi₃的二维异质结构能否实现增强的量子电容？
• RQ2 EDLC与赝电容材料的集成如何提升微超级电容器的面电容与能量密度？
• RQ3 离子扩散路径长度的减小对电荷存储动力学与功率密度有何影响？
• RQ4 该异质结构在1000次充放电循环后性能保持程度如何？
• RQ5 该系统能否在保持高功率密度与稳定性的同时实现超高的能量密度？

主要发现

• 由于费米能级附近的离域电子态，该二维异质结构的量子电容提高了38%。
• 实现了19.21 mF cm⁻²的面电容，表明单位面积具有优异的电荷存储能力。
• 在1000次循环后电容保持率为94%，证实了出色的长期稳定性。
• 实现了0.30 mWh cm⁻³的超高的能量密度，功率密度相比传统系统提高了17倍。
• 1000次循环后未观察到明显退化，凸显了优异的结构与电化学稳定性。
• g-C₃N₄与FeNi₃之间的协同功能促进了高效的离子传输与电子转移，显著提升了整体性能。