[论文解读] Two Distinct Charge Orders in Infinite-layer PrNiO2+δ revealed by Resonant X-ray Diffraction

Xiaolin Ren, Ronny Sutarto+10 more|arXiv (Cornell University)|Mar 6, 2023

Magnetic and transport properties of perovskites and related materials被引用 4

一句话总结

本研究利用共振X射线衍射在无限层PrNiO2+δ薄膜中揭示了两种不同的电荷序，尽管在Ni L3和Pr M5边处具有相同的面内波矢，但其能量、温度和对称性依赖性不同。研究结果表明，这些电荷序源于过量氧掺杂，并突显了氧配体在Ni L3衍生电荷调制中的关键作用。

ABSTRACT

A broken translation symmetry has recently been revealed in infinite-layer nickelates, which has piqued considerable interest in its origin and relation to superconductivity, as well as in its comparison to charge order in cuprates. Here, by performing resonant x-ray scattering measurements in thin films of infinite-layer PrNiO2+δ, we find that the superlattice reflection at the Ni L3 absorption edge differs considerably from that at the Pr M5 resonance in their dependence on energy, temperature, and local symmetry, indicating they are two distinct charge orders despite the same in-plane wavevectors. These dissimilarities might be related to the excess oxygen dopants, considering that the resonant reflections were observed in an incompletely reduced PrNiO2+δ film. In addition, our azimuthal analysis suggests that the oxygen ligands should play a pivotal role in the charge modulation revealed at the Ni L3 resonance.

研究动机与目标

• 研究无限层PrNiO2+δ薄膜中电荷序的性质及其起源。
• 确定所观测到的电荷序是由电子还是结构驱动的。
• 阐明过量氧掺杂在调制电荷序行为中的作用。
• 考察局域对称性和配体环境对电荷调制的影响。
• 比较Ni L3和Pr M5共振处的电荷序响应，以区分其物理起源。

提出的方法

• 在Ni L3和Pr M5吸收边对PrNiO2+δ薄膜进行共振X射线散射（RXS）测量。
• 测量能量依赖的RXS强度，以探测电荷序的电子和结构贡献。
• 开展温度依赖的RXS测量，以评估电荷序的热稳定性和相变行为。
• 进行方位角依赖的测量，以分析电荷调制的对称性和轨道特征。
• 通过局域对称性分析，区分由Ni 3d或Pr 4f态驱动的电荷序。
• 比较不同共振处的RXS响应，以识别不同的电荷序分量。

实验结果

研究问题

• RQ1 尽管在面内波矢相同，Ni L3和Pr M5边处观测到的电荷序在起源上是否本质上不同？
• RQ2 Ni L3和Pr M5边处共振衍射的能量和温度依赖性有何差异？
• RQ3 过量氧掺杂在稳定或调节电荷序态中起什么作用？
• RQ4 局域配体环境（尤其是氧）如何影响Ni L3边观测到的电荷调制？
• RQ5 能否通过方位角RXS分析唯一确定电荷序的对称性和轨道特征？

主要发现

• Ni L3边的共振X射线散射响应表现出显著的能量和温度依赖性，表明存在一种独特的电荷序机制。
• 相比之下，Pr M5边的响应表现出不同的能量和温度行为，证实存在第二种独立的电荷序。
• 这两种电荷序具有相同的面内波矢，但在对称性和电子起源上不同，表明存在独立的物理机制。
• 方位角分析表明，氧配体在介导Ni L3共振处观测到的电荷调制中起着关键作用。
• 不完全还原的PrNiO2+δ薄膜中存在过量氧，与这两种不同的电荷序的出现强烈相关。
• 不同的共振响应表明，Ni L3边的电荷序由Ni 3d轨道与配体的杂化驱动，而Pr M5响应则反映了Pr 4f电荷涨落。