[论文解读] Two phase picture in driven polymer translocation

Takuya Saito, Takahiro Sakaue|arXiv (Cornell University)|May 17, 2012

Nanopore and Nanochannel Transport Studies被引用 3

一句话总结

本文重新审视了驱动聚合物穿膜的两相模型，修正了先前违反质量守恒的稳态假设。通过采用与等通量动力学一致的替代假设，作者推导出修正后的穿膜时间标度律，与Rowghanian和Grosberg的等通量模型一致，解决了与物理约束的不兼容性问题，同时通过有限尺寸效应与实验趋势相协调。

ABSTRACT

Two phase picture is a simple and effective methodology to capture the nonequilibrium dynamics of polymer associated with tension propagation. When applying it to the driven translocation process, there is a point to be noted, as briefly discussed in our recent article [Phys. Rev. E 85, 061803 (2012)]. In this article, we address this issue in detail and modify our previous prediction [Euro. Phys. J. E 34, 135 (2011)] by adopting an alternative steady-state ansatz. The modified scaling prediction turns out to be the same as that of the iso-flux model recently proposed by Rowghanian and Grosberg [J. Phys. Chem. B 115, 14127-14135 (2011)].

研究动机与目标

• 解决先前驱动聚合物穿膜两相模型中的不一致性，特别是由于不相容的稳态假设导致的质量守恒违反问题。
• 通过采用替代的稳态假设，重新表述动力学，确保与等通量条件的一致性。
• 推导出传播时间和穿膜时间的修正标度预测，使其与近期的等通量模型保持一致。
• 通过分析速度梯度和弛豫时间的自洽性条件，澄清两相形式的物理有效性。
• 通过考虑有限尺寸效应和孔道效应修正，使理论预测与实验观测相协调。

提出的方法

• 通过用满足质量守恒的替代稳态假设替代先前的假设（V(t) = v_R(t)），重新表述两相模型。
• 引入修正的连续性方程（式1），在等通量条件下，使孔口处与运动域边界的段通量保持平衡。
• 应用状态动力学方程（式2–4），关联运动域中力、伸长量、速度和段密度之间的关系。
• 利用新假设推导张力传播律（式7），其中标度指数 β = p_z(1−q) 和 γ = ν/(1+ν−νq)。
• 通过弛豫时间 τ_relax ≃ R/V 和剪切速率 ̇γ ≃ δv/R 分析自洽性，表明仅新假设满足 δv ≤ V。
• 将新模型与Rowghanian和Grosberg的等通量模型进行比较，确认穿膜时间的标度预测完全一致。

实验结果

研究问题

• RQ1 为何先前两相模型的稳态假设在驱动聚合物穿膜中与质量守恒不相容？
• RQ2 替代的稳态假设如何提升与等通量条件及物理约束的一致性？
• RQ3 在修正的假设下，传播时间的标度律结果为何？与现有模型相比如何？
• RQ4 为何尽管存在理论缺陷，数值和实验结果仍更倾向于早期不一致的预测？
• RQ5 有限尺寸效应和孔道特异性相互作用在多大程度上可解释理论与实验之间的差异？

主要发现

• 修正后的模型用自洽的稳态假设替代了先前的假设 V(t) = v_R(t)，该假设满足等通量条件 j_R(t) ≃ j_0(t)。
• 传播时间的修正标度预测为 τ_p ≃ N_0^{1+ν} f^{-(p_z - p_ν)}，与Rowghanian和Grosberg的等通量模型完全一致。
• 仅在新假设下，自洽性条件 τ_relax · ̇γ ≤ 1 才被满足，验证了其物理合理性。
• 先前假设导致非物理的速度梯度（δv_0 > V），违反弛豫时间条件，使其在动力学上不一致。
• 有限尺寸效应和孔道相互作用可能解释为何早期预测虽理论上有缺陷，但仍与实验结果相关。
• 该模型确认穿膜过程中的独特驱动力学为等通量动力学，与末端拉伸机制不同。