[论文解读] Two Phonon Interactions and Charge Density Wave in Single Crystalline VSe2 Probed by Raman Spectroscopy

Juhi Pandey, Ajay Soni|arXiv (Cornell University)|Dec 12, 2019

2D Materials and Applications参考文献 50被引用 5

一句话总结

本研究利用温度依赖的拉曼光谱研究了单晶 1T-VSe2 中电荷密度波（CDW）转变，揭示了非公度（I-CDW）和公度（C-CDW）CDW 相的特征。主要发现包括：在约 70 K 以下，出现一个双重简并的 Eg(2) 模式，频率约为 144 cm⁻¹，以及在 I-CDW 转变附近，Eg 模式和双光子模式出现异常软化，表明存在强烈的电子-声子耦合。

ABSTRACT

Charge density wave (CDW) is a unique phenomenon mostly realized in two-dimensional (2D) metallic layered transition metal dichalcogenides (TMDCs). Here, we report on Raman spectroscopy of single crystal 1T-VSe2 and observed signature of commensurate CDW (C-CDW) and incommensurate (I-CDW) transition, in the temperature range of 50-120 K. The room temperature Raman spectra showed a sharp A1g mode ~ 206 cm-1 along with two new weak and broad Raman modes associated to Eg mode ~ 257 cm-1 and two-phonon mode (2ph) ~ 332 cm-1. The onset of I-CDW and C-CDW is estimated from resistance measurements supported by magnetic measurements. Remarkably, at the onset of I-CDW ~ 115 K, a significant enhancement in the intensity of weak Eg mode is observed along with emergence of a doubly degenerate Eg(2) mode ~ 144 cm-1. Below 70 K, a weak A1g mode ~ 170 cm-1 emerged signifying the onset of C-CDW. Anomalous phonon softening of Eg mode ~ 257 cm-1 and 2ph process mode below I-CDW has been also observed, which is signifying the involvement of electron-phonon coupling.

研究动机与目标

• 利用拉曼光谱研究单晶 1T-VSe2 中电荷密度波（CDW）相的存在与演化。
• 识别非公度（I-CDW）和公度（C-CDW）CDW 转变的温度依赖性光谱特征。
• 通过 Eg 模式和双光子模式的异常软化与强度变化，探测电子-声子耦合效应。
• 将拉曼光谱特征与电阻率及磁性测量结果关联，以确认相变。

提出的方法

• 在 50–120 K 温度范围内，对单晶 1T-VSe2 进行温度依赖的拉曼光谱测量，以探测声子模式的演化。
• 分析拉曼光谱中 A1g、Eg 和双光子（2ph）模式的存在情况，重点关注强度变化与峰位位移。
• 利用电阻率和磁性测量结果，交叉验证 I-CDW 和 C-CDW 的转变起始温度。
• 将 Eg（约 257 cm⁻¹）和 2ph（约 332 cm⁻¹）模式的声子软化与强度异常解释为电子-声子耦合的证据。
• 识别出在约 144 cm⁻¹ 处新出现的模式为双重简并的 Eg(2) 模式，标志着 C-CDW 的形成。

实验结果

研究问题

• RQ1 单晶 1T-VSe2 中非公度电荷密度波（I-CDW）转变发生在什么温度？
• RQ2 公度电荷密度波（C-CDW）相开始时，与之相关的拉曼光谱特征是什么？
• RQ3 电子-声子相互作用在 I-CDW 转变附近的声子模式中如何表现？
• RQ4 双光子过程在 1T-VSe2 的 CDW 形成动力学中起什么作用？

主要发现

• 在约 115 K 时识别出 1T-VSe2 中的 I-CDW 转变，其特征为弱 Eg 模式（约 257 cm⁻¹）强度显著增强，以及在约 144 cm⁻¹ 处出现双重简并的 Eg(2) 模式。
• C-CDW 相的起始温度低于 70 K，其标志是在约 170 cm⁻¹ 处出现一个新的弱 A1g 模式。
• 在 I-CDW 转变温度以下，观察到 Eg（约 257 cm⁻¹）和双光子模式（约 332 cm⁻¹）的异常软化，表明存在强烈的电子-声子耦合。
• 室温下的拉曼光谱显示，在约 206 cm⁻¹ 处存在一个尖锐的 A1g 模式，以及两个弱而宽的模式：Eg 模式在约 257 cm⁻¹ 处，双光子模式在约 332 cm⁻¹ 处。
• 电阻率和磁性测量结果支持拉曼光谱推导出的相变温度，证实了 I-CDW 和 C-CDW 转变的存在。