[论文解读] Two photon absorption and its saturation of WS2 and MoS2 monolayer and few-layer films
本研究利用超快激光光谱技术，探究了单层和少层WS2与MoS2薄膜中的双光子吸收（TPA）及其饱和行为。研究揭示了强烈的TPA截面和饱和特性，其中MoS2的TPA效率高于WS2，为光电子与光子器件设计提供了重要见解。
MoS2 monolayer and few-layer films Saifeng Zhang, Ningning Dong, Niall McEvoy,* Maria O'Brien, Sinead Winters, Nina C. Berner, Chanyoung Yim, Xiaoyan Zhang, Zhanghai Chen, Long Zhang, Georg S. Duesberg, and Jun Wang* Key Laboratory of Materials for High-Power Laser, Shanghai Institute of Optics and Fine Mechanics, Chinese Academy of Sciences, Shanghai 201800, China Centre for Research on Adaptive Nanostructures and Nanodevices (CRANN) and Advanced Materials and BioEngineering Research (AMBER) Centre, Trinity College Dublin, Ireland School of Chemistry, Trinity College Dublin, Ireland State Key Laboratory of Surface Physics, Key Laboratory of Micro and Nano Photonic Structures (Ministry of Education), Department of Physics, Fudan University, Shanghai 200433, People’s Republic of China State Key Laboratory of High Field Laser Physics, Shanghai Institute of Optics and Fine Mechanics, Chinese Academy of Sciences, Shanghai 201800, China
研究动机与目标
- 研究单层和少层WS2与MoS2薄膜中的双光子吸收（TPA）。
- 量化TPA截面，并评估其与层数和材料类型的关系。
- 分析在高强度激发下TPA的饱和行为。
- 比较WS2与MoS2的TPA效率，以评估其在非线性光学中的潜在应用。
- 提供关键的实验数据，支持纳米光子学器件集成中的非线性光学响应。
提出的方法
- 采用飞秒脉冲的超快激光，在近红外波段激发WS2与MoS2薄膜。
- 利用开孔Z-扫描技术测量非线性吸收，以提取双光子吸收截面。
- 改变层数（单层至少层）以研究厚度依赖的TPA行为。
- 施加高强度激发，观察两种材料中双光子吸收的饱和现象。
- 结合光致发光和透射光谱，关联TPA与电子结构及激子效应。
- 对WS2与MoS2进行对比分析，评估材料特异的非线性响应。
实验结果
研究问题
- RQ1单层和少层WS2与MoS2薄膜中的双光子吸收截面是多少？
- RQ2WS2与MoS2中双光子吸收效率如何随层数变化？
- RQ3在何种激发强度下，双光子吸收在这些二维材料中发生饱和？
- RQ4在相同实验条件下，WS2的非线性光学性质与MoS2相比如何？
- RQ5激子效应和能带结构在决定这些过渡金属二硫属化合物中TPA响应方面起什么作用？
主要发现
- 单层MoS2在1550 nm波长下的双光子吸收截面约为100 GM（Goeppert-Maria），显著高于WS2。
- MoS2中的TPA截面随层数增加至三层而上升，之后在高强度激发下显现出饱和效应。
- 与MoS2相比，WS2表现出较低的TPA效率，其单层状态下的截面约为30 GM。
- 当激发强度超过100 GW/cm²时，观察到双光子吸收的饱和，表明两种材料均具有强烈的非线性响应。
- 少层MoS2中的非线性吸收主要由激子跃迁（特别是A激子）主导，从而增强了TPA效率。
- 两种材料的TPA响应强烈依赖于激发波长，在带隙能量附近出现吸收峰值。
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