[论文解读] Two-photon pumped lead halide perovskite nanowire lasers

Zhiyuan Gu, Kaiyang Wang+5 more|arXiv (Cornell University)|Oct 14, 2015

Perovskite Materials and Applications被引用 3

一句话总结

本研究首次通过800 nm激发实现了溶液法制备的CH₃NH₃PbBr₃钙钛矿纳米线的双光子泵浦激光。该纳米线表现出类似驻波导模的激光特性，品质因数Q约为~960，阈值约为~674 μJ/cm²，与传统的单光子泵浦微盘激光器相当，证实了钙钛矿材料的三阶非线性特性，为低阈值非线性光子器件提供了可能。

ABSTRACT

Solution-processed lead halide perovskites have shown very bright future in both solar cells and microlasers. Very recently, the nonlinearity of perovskites started to attract considerable research attention. Second harmonic generation and two-photon absorption have been successfully demonstrated. However, the nonlinearity based perovskite devices such as micro- & nano- lasers are still absent. Here we demonstrate the two-photon pumped nanolasers from perovskite nanowires. The CH3NH3PbBr3 perovskite nanowires were synthesized with one-step solution self-assembly method and dispersed on glass substrate. Under the optical excitation at 800 nm, two-photon pumped lasing actions with periodic peaks have been successfully observed at around 546 nm. The obtained quality (Q) factors of two-photon pumped nanolasers are around 960, and the corresponding thresholds are about 674?J=cm2. Both the Q factors and thresholds are comparable to conventional whispering gallery modes in two-dimensional polygon microplates. Our researches are the first demonstrations of two-photon pumped nanolasers in perovskite nanowires. We believe our finding will significantly expand the application of perovskite in low-cost nonlinear optical devices such as optical limiting, optical switch, and biomedical imaging et al.

研究动机与目标

• 展示通过溶液法制备的铅卤钙钛矿纳米线实现双光子泵浦激光，这是一种此前未报道的配置。
• 研究钙钛矿纳米线的非线性光学特性，特别是其双光子吸收和增益特性。
• 从品质因数和激光阈值角度评估双光子泵浦纳米激光器的性能，并与传统的单光子泵浦系统进行比较。
• 确认钙钛矿纳米线作为低成本、非线性光子器件（如光开关和生物医学成像工具）构建单元的可行性。

提出的方法

• 采用一步溶液自组装法，以CH₃NH₃Br和PbBr₂在DMF中为前驱体，经二氯甲烷控制蒸发制备钙钛矿纳米线。
• 将纳米线分散于玻璃基底上，使用800 nm的钛蓝宝石激光进行双光子泵浦激发。
• 利用荧光显微镜和光谱仪表征激光发射，双光子激发下观察到发射峰位于~546 nm。
• 采用有限元时域（FDTD）模拟对纳米线中的法布里-珀罗模式进行理论建模，钙钛矿折射率为n = 2.55，基底折射率为n = 1.5。
• 通过数值计算模式间隔和品质因数，并与实验结果对比，以验证激光机制。
• 利用横向模式（TM₀₀和TM₀₁）的有效折射率和传播常数，估算模式间隔及由于斜入射引起的反射增强效应。

实验结果

研究问题

• RQ1 能否在800 nm激发下，通过溶液法制备的钙钛矿纳米线实现双光子泵浦激光？
• RQ2 双光子泵浦钙钛矿纳米线激光器的品质因数和阈值强度是多少？与单光子泵浦系统相比如何？
• RQ3 在双光子激发下，钙钛矿纳米线中的激光机制是什么？具体而言，其行为是否符合法布里-珀罗或导波驻波模特性？
• RQ4 光束以斜入射方式照射纳米线端面（入射角~11.7°和~16.6°）如何影响品质因数和阈值？这一效应能否解释观测到的性能表现？
• RQ5 能否通过纳米结构中的双光子泵浦激光实验，证实钙钛矿材料的三阶非线性光学响应？

主要发现

• 在800 nm激发下，成功观测到CH₃NH₃PbBr₃钙钛矿纳米线的双光子泵浦激光，发射峰中心位于~546 nm。
• 测得的双光子泵浦纳米激光品质因数Q约为~960，与传统多边形微盘中的导波驻波模激光器相当。
• 激光阈值测量值为~674 μJ/cm²，表明实现激光所需的泵浦能量较低。
• 数值模拟结果表明，观测到的模式间隔约1.49 nm与理论预测值约1.55 nm一致，当同时考虑基模和一阶横向模时。
• 品质因数的提升归因于光束以~11.7°和~16.6°的入射角照射纳米线端面，增强了反射并降低了损耗。
• 结果证实了钙钛矿材料的三阶非线性光学响应，其双光子吸收效率足以支持激光产生，为光学限幅和生物医学成像等应用开辟了新途径。