[论文解读] Two-step antiferromagnetic transition and moderate triangular frustration in Li2Co(WO4)2

I. Panneer Muthuselvam, Raman Sankar+4 more|arXiv (Cornell University)|Nov 22, 2014

Advanced Condensed Matter Physics被引用 6

一句话总结

本研究调查了具有三斜结构的自旋-3/2体系Li2Co(WO4)2的磁性，揭示了在TN1 ≈ 9 K和TN2 ≈ 7 K处存在两步反铁磁转变，其由中等程度的几何阻挫（阻挫因子≈ 3）驱动。从头算能带结构计算表明，最强的反铁磁交换耦合通过bc平面内Co-O-W-O-Co链的超超交换路径实现，解释了观测到的顺序长程有序以及H-T相图中的场致自旋翻转转变。

ABSTRACT

We present a detailed investigation of the magnetic properties of the spin-$\frac{3}{2}$ system Li$_2$Co(WO$_4$)$_2$ by means of magnetic susceptibility and specific heat. Our experimental results show that in Li$_2$Co(WO$_4$)$_2$ a short-range antiferromagnetic (AFM) correlations appear near $χ$$_{max}$ $\sim$ 11 K and two successive long-range AFM phase transitions are observed at T$_{N1}$$\sim$ 9 K and T$_{N2}$$\sim$ 7 K. The frustration factor, $\mid$$Θ$$\mid$/T$_{N1}$$\sim$3, indicates that the system is moderately frustrated, which is identifiable by the broken triangular symmetry within both $ab$- and $bc$-planes for the triclinic crystal structure. The magnetic isotherm at temperatures below T$_{N2}$ shows a field-induced spin-flop transition, and a complete H-T phase diagram for the two-step AFM system is mapped. $Ab$~$initio$ band structure calculations suggest that the strongest exchange coupling does not correspond to the shortest Co-Co distance along the $a$-axis, but rather along the diagonal direction through a Co-O-W-O-Co super-superexchange path within the $bc$-plane

研究动机与目标

• 理解低维钴基氧化物中两步反铁磁转变起源的机制。
• 研究Li2Co(WO4)2中几何阻挫与自旋各向异性在三斜晶系对称性下的作用。
• 绘制磁性H-T相图并确定该体系中主导的交换相互作用。
• 将Li2Co(WO4)2的磁性行为与表现出类似两步转变的其他钴酸盐（如Ba3CoNb2O9和Pb3TeCo3V2O14）进行比较。
• 利用从头算LDA+U计算确定交换耦合路径的性质。

提出的方法

• 通过磁化率和比热测量识别相变及临界温度。
• 在磁场下测量直流磁化率等温线，以绘制H-T相图并检测自旋翻转转变。
• 采用LDA+U方法进行从头算能带结构计算，以确定主导的交换耦合路径。
• 利用同步辐射X射线粉末衍射（SXRD）和Rietveld精修对晶体结构进行精修，确认三斜P̄1结构。
• 将阻挫因子计算为|Θ|/TN1 ≈ 3，以量化几何阻挫的程度。
• 利用中子衍射数据推断磁结构，显示在TN1以下为非公度反铁磁有序，在TN2以下为公度有序。

实验结果

研究问题

• RQ1 Li2Co(WO4)2中两步反铁磁转变的成因是什么？它与单步转变有何不同？
• RQ2 Li2Co(WO4)2的三斜晶体结构如何在其钴自旋网络中导致中等程度的几何阻挫？
• RQ3 导致观测到的磁有序的主导交换相互作用路径是什么？
• RQ4 Li2Co(WO4)2、Ba3CoNb2O9和Pb3TeCo3V2O14的磁性H-T相图在转变温度和场致转变方面有何异同？
• RQ5 Dzyaloshinskii-Moriya相互作用或自旋-声子耦合在这些阻挫体系中顺序有序的形成中起多大作用？

主要发现

• 在TN1 ≈ 9 K和TN2 ≈ 7 K处发生两步长程反铁磁转变，且在χmax ≈ 11 K附近出现短程关联。
• 阻挫因子|Θ|/TN1 ≈ 3表明存在中等程度的几何阻挫，源于ab面和bc面中三角对称性的破坏。
• 在TN2以下观察到场致自旋翻转转变，临界场Hc ≈ 15.1 T（TN1）和Hc ≈ 15.3 T（TN2），且β = 1/3与平均场理论一致。
• 从头算LDA+U计算表明，最强的反铁磁交换耦合通过bc平面内的Co-O-W-O-Co超超交换路径实现，而非沿最短Co-Co距离。
• 主导交换相互作用发生在第五近邻之间，形成反铁磁链，进而构成三角网络。
• Li2Co(WO4)2中的两步转变行为与Ba3CoNb2O9和Pb3TeCo3V2O14相似，表明其共同起源可能源于自旋-声子耦合，该耦合可削弱中等程度的阻挫。