[论文解读] Two-step Brillouin zone sampling for efficient computation of electron dynamics in solids

Sato, Shunsuke A.|arXiv (Cornell University)|Dec 1, 2021

Spectroscopy and Quantum Chemical Studies被引用 2

一句话总结

本文提出一种两步布里渊区采样方法，以加速固体中电子动力学的实时时间依赖密度泛函理论（TDDFT）模拟。通过将大规模k点采样分解为独立的小规模模拟——首先计算收敛的Kohn–Sham轨道，然后采用准随机k点进行精细采样——该方法减少了通信开销，提高了并行效率，并可在普通集群计算环境中运行，显著提升了硅材料中线性和非线性光学响应的计算可扩展性和可移植性。

ABSTRACT

We develop a numerical Brillouin-zone integration scheme for real-time propagation of electronic systems with time-dependent density functional theory. This scheme is based on the decomposition of a large simulation into a set of small independent simulations. The performance of the decomposition scheme is examined in both linear and nonlinear regimes by computing the linear optical properties of bulk silicon and high-order harmonic generation. The decomposition of a large simulation into a set of independent simulations can improve the efficiency of parallel computation by reducing communication and synchronization overhead and enhancing the portability of simulations across a relatively small cluster machine.

研究动机与目标

• 解决实时TDDFT模拟中大规模k点采样带来的高计算成本问题。
• 通过将大规模模拟分解为独立的小规模模拟，减少并行计算中的通信和同步开销。
• 在不牺牲精度的前提下，提升电子动力学模拟在普通集群机器上的可移植性。
• 实现对固体中线性光学性质和高次谐波生成的高效计算。

提出的方法

• 提出一种两步k点采样流程：首先使用粗略k点网格计算收敛的Kohn–Sham轨道；其次通过精细的准随机k点采样评估物理响应。
• 将单一大规模模拟分解为一组独立的小规模模拟，每项模拟在更小的集群上运行。
• 初始粗网格采用Monkhorst–Pack采样，精细网格采用准随机采样（如Halton序列）以确保覆盖均匀。
• 使用含时外部场的含时Kohn–Sham方程对Kohn–Sham轨道进行时间演化。
• 将独立模拟的结果累积，以重构物理可观测量在完整布里渊区上的积分。
• 将该方法应用于块体硅中线性光学吸收和高次谐波生成的计算，作为测试案例。

实验结果

研究问题

• RQ1 两步k点采样方案是否能降低大规模TDDFT模拟中的计算开销？
• RQ2 与标准的大规模k点采样相比，该两步方法在再现线性光学性质方面是否具有足够高的精度？
• RQ3 该方法能否高效模拟高度非线性的电子动力学过程，如高次谐波生成？
• RQ4 该分解方式在小型集群机器上在多大程度上提升了并行效率和可移植性？
• RQ5 第二步中使用准随机采样是否能提升收敛速度和计算精度？

主要发现

• 两步采样方法在显著降低计算成本的前提下，实现了硅中线性光学吸收和高次谐波生成的收敛结果。
• 该方法减少了通信和同步开销，在集群架构上显著提升了并行效率。
• 在较小计算设备上运行的独立模拟，其结果可与大规模超级计算机模拟相媲美。
• 第二步中使用准随机采样确保了覆盖均匀性，并加速了布里渊区积分的收敛。
• 该方法无需依赖大型超级计算机，即可实现线性和非线性电子动力学的精确模拟。
• 该方法展现出高度的可移植性和可扩展性，使基于从头算的电子动力学模拟在标准计算资源上更加易用。