[论文解读] Ultra-Cold Cryogenic TEM with Liquid Helium and High Stability

Emily Rennich, Suk Hyun Sung+5 more|arXiv (Cornell University)|Feb 1, 2024

Advanced Materials Characterization Techniques被引用 4

一句话总结

本论文提出了一种超低温低温电镜样品架，可实现连续液氦冷却，基底温度低于25 K，且在数小时内保持±2 mK的热稳定性，从而在像差校正透射电镜中实现原子级分辨率。该系统采用真空绝热的液氦传输管路、铜质热交换器以及双级隔振波纹管，有效隔离机械噪声，使量子材料和束敏感样品能够在低温下实现长时间、高稳定性的实验。

ABSTRACT

Cryogenic transmission electron microscopy has revolutionized structural biology and materials science, but achieving temperatures below the boiling point of liquid nitrogen remains a long-standing aspiration. We introduce an ultra-cold liquid helium transmission electron microscope specimen holder, featuring continuous cryogen flow and vibration decoupling. This instrument is compatible with modern aberration-corrected microscopes and achieves sub-25 K base temperature, ${\pm}$2 mK thermal stability over many hours, and atomic resolution--setting the stage for a new era of cryogenic electron microscopy.

研究动机与目标

• 解决现有低温电镜样品架无法实现低于100 K的稳定超低温的问题。
• 缓解杜瓦瓶系统中因快速制冷剂蒸发导致的热与机械不稳定性。
• 通过连续液氦流实现毫开尔文级温度稳定性的长时间实验。
• 开发一种隔振、与制冷剂无关的样品架，兼容现代像差校正电子显微镜。
• 实现液氮无法达到的温度下对量子材料和束敏感生物样品的研究。

提出的方法

• 采用侧向进样设计，配备真空绝热、辐射屏蔽的液氦传输管路，向铜质热交换器持续输送制冷剂。
• 通过高导热轴向部件将样品与热交换器热耦合，维持样品温度低于25 K。
• 采用两对柔性、超高真空边缘焊接波纹管，配合50A硬度的橡胶块，将样品与传输管路及测角仪的振动有效隔离。
• 通过调节液氦流量和局部加热实现温度控制，可在室温至11 K之间稳定运行，温度稳定性达±2 mK。
• 在样品尖端使用校准的硅二极管传感器测量温度，热交换器与样品之间存在约15 K的温差。
• 系统具备制冷剂无关性，可在110 K以上使用液氮，提升适用性并降低液氦消耗。

Figure 1: Ultra-cold cryogenic TEM imaging at atomic resolution with mK temperature stability. a),b Atomic resolution image of gold at 31 K, and 115 K, respectively. The top insets represent a zoom-in into the TEM images. Bottom insets show the Fourier transform of the atomically resolved TEM images

实验结果

研究问题

• RQ1 能否在长时间运行中实现低于25 K的基底温度，并保持毫开尔文级热稳定性？
• RQ2 如何有效抑制制冷剂流动及环境来源引起的机械振动，以维持原子级分辨率成像？
• RQ3 能否在现代像差校正透射电镜中实现连续液氦流，而不影响电子光学性能或系统稳定性？
• RQ4 该样品架在低于33 K的温度下，对2H-NbSe2等材料的量子相变行为有何分辨性能？
• RQ5 能否通过稳定、低温运行并最小化制冷剂消耗，实现长时间实验如ptychography和断层扫描？

主要发现

• 样品架在样品尖端实现了23 K的基底温度，连续液氦流下稳定维持超过4小时。
• 在11 K下测得±1.4 mK的热稳定性，在110 K下测得±2.0 mK的热稳定性，数据采集周期长达4小时。
• 在31 K下成功实现金样品的原子级分辨率成像，傅里叶变换特征清晰显示原子晶格结构。
• 在2H-NbSe2中观察到低于33 K时电荷密度波超晶格峰出现在1/3倒易点阵单位处，证实了结构相变的发生。
• 在110 K下实现了超过10小时的毫开尔文级温度稳定性，表明长时间运行仅受液氦供应量限制。
• 系统每小时消耗液氦少于2升，可使用标准30–1000升储罐实现长时间实验。

Figure 2: The emergence of a charge density wave superlattice in 2H-NbSe 2 below 33 K. a) TEM electron diffraction pattern captured at 300 K shows the room temperature phase containing only Bragg peaks corresponding to a c) normal crystal lattice. b) At temperatures below 33 K superlattice peaks (bl