[论文解读] Ultrafast decoupling of atomic sublattices in a charge-density-wave material

Jun Li, Junjie Li+13 more|arXiv (Cornell University)|Mar 24, 2019

Electronic and Structural Properties of Oxides参考文献 8被引用 3

一句话总结

利用超快MeV电子衍射，本研究揭示了在电荷密度波材料1T-TaSeTe中，光激发诱导出一种瞬态态，其中Ta和Se/Te亚晶格发生解耦，表现为布拉格峰强度的同时增强与抑制。这种由非金属阴离子动力学驱动的解耦，揭示了激光诱导调控晶格序参量的新途径，并可通向隐藏的量子态。

ABSTRACT

Atomic rearrangements within crystals lie at the foundation of electron-phonon-coupled phenomena such as metal-insulator transition and superconductivity. Advanced laser-pump-probe studies have recently focused on various charge-density-wave (CDW) materials to sharpen our understanding of the charge-lattice entanglement, where non-thermal melting of the CDW state is evident from the enhanced Bragg diffraction peak intensities - attributed to the dominance of the metal-atom dynamics over the nonmetal-anion one. Here using ultrafast MeV electron diffraction on the prototypical CDW material 1T-TaSeTe, we observe an unusual coexistence of systematically enhanced and suppressed Bragg peak intensities upon the CDW suppression, indicating a dominance of nonmetal-anion dynamics during photoexcitation. By tracking these atomic trajectories quantitatively through the ultrafast process, we identify a transient state that manifests itself as an unexpected decoupling of the Ta and Se/Te sublattices. These findings unambiguously unveil a new kind of laser manipulations of lattice order parameters, which has potentials in creating new quantum states and discerning hidden phases such as intra-unit-cell orders.

研究动机与目标

• 研究光激发后电荷密度波（CDW）材料中原子亚晶格的超快动力学。
• 解析1T-TaSeTe中CDW抑制的主要原子运动。
• 识别可能揭示隐藏量子序的瞬态晶格态。
• 探索超越传统电子-声子耦合的激光诱导晶格序参量调控。

提出的方法

• 采用超快MeV电子衍射（UED）在亚100 fs时间尺度上探测原子晶格动力学。
• 激光泵浦脉冲引发光激发，随后延迟的电子探针用于捕获时间分辨衍射图案。
• 通过分析时间分辨布拉格峰强度，追踪原子位移与亚晶格解耦。
• 从衍射数据中进行定量原子轨迹重构，以识别Ta与Se/Te亚晶格的差异动力学。
• 分析聚焦于布拉格峰强度的变化，以推断晶格畸变与瞬态结构态。
• 对比峰强度趋势（增强与抑制）揭示了非金属阴离子运动对金属原子动力学的主导作用。

实验结果

研究问题

• RQ1 在1T-TaSeTe中，电荷密度波序的超快抑制过程中，何种原子运动占主导地位？
• RQ2 Ta与Se/Te亚晶格在飞秒时间尺度上对光激发的响应有何不同？
• RQ3 是否可在时间分辨衍射实验中观测并量化亚晶格的瞬态解耦？
• RQ4 何种结构特征表明形成了具有亚晶格相干性破缺的瞬态态？
• RQ5 这种解耦对创建或探测隐藏量子相具有何种意义？

主要发现

• 观测到布拉格峰强度的同步增强与抑制，表明Ta与Se/Te亚晶格之间存在截然不同且相反的动力学。
• 非金属阴离子（Se/Te）亚晶格在CDW抑制过程中表现出主导运动，与传统认为金属原子占主导的假设相悖。
• 一种瞬态态出现，其中Ta与Se/Te亚晶格发生解耦，表现为原子位移的非相干性。
• 原子轨迹的定量重构证实了解耦效应，Se/Te原子独立于Ta原子运动。
• 所观测到的解耦揭示了激光调控量子材料晶格序参量的新机制。
• 这种瞬态解耦态可能为探索隐藏的原胞内序与新型量子相提供途径。