[论文解读] Ultrafast imaging of polariton propagation and interactions

Ding Xu, Arkajit Mandal+7 more|arXiv (Cornell University)|May 2, 2022

Strong Light-Matter Interactions被引用 13

一句话总结

本研究提出一种非线性动量分辨光学技术，首次在实空间和飞秒时间尺度上直接成像卤化物钙钛矿微腔中的激子-极化激元（EPs）。结果表明，在室温下，高激子组分时EP-声子相互作用显著重正化EP速度，然而由于动态无序屏蔽效应，弹道输运可维持至50%激子特征；当超过50%时，快速退相干导致输运转变为扩散性。

ABSTRACT

Semiconductor excitations can hybridize with cavity photons to form exciton-polaritons (EPs) with remarkable properties, including light-like energy flow combined with matter-like interactions. To fully harness these properties, EPs must retain ballistic, coherent transport despite matter-mediated interactions with lattice phonons. Here we develop a nonlinear momentum-resolved optical approach that directly images EPs in real space on femtosecond scales in a range of polaritonic architectures. We focus our analysis on EP propagation in layered halide perovskite microcavities. We reveal that EP-phonon interactions lead to a large renormalization of EP velocities at high excitonic fractions at room temperature. Despite these strong EP-phonon interactions, ballistic transport is maintained for up to half-exciton EPs, in agreement with quantum simulations of dynamic disorder shielding through light-matter hybridization. Above 50% excitonic character, rapid decoherence leads to diffusive transport. Our work provides a general framework to precisely balance EP coherence, velocity, and nonlinear interactions.

研究动机与目标

• 直接在实空间和时间上观测超快极化激元传播及其相互作用。
• 研究激子-声子耦合对卤化物钙钛矿微腔中极化激元相干性和输运的影响。
• 确定由于退相干导致极化激元输运从弹道向扩散转变的临界阈值。
• 建立一种通用框架，用于在光电器件中平衡极化激元的相干性、速度与非线性相互作用。

提出的方法

• 采用非线性动量分辨光学成像技术，以飞秒时间分辨率在实空间中映射极化激元动力学。
• 该方法利用超快激光激发，在层状卤化物钙钛矿微腔中产生并探测极化激元。
• 通过测量激发后发射光子的空间和动量分布，实现极化激元传播的成像。
• 将实验结果与通过光-物质混合实现的动态无序屏蔽的量子模拟进行对比。
• 分析重点在于室温下极化激元速度与相干性随激子组分的变化关系。
• 通过调节系统中激子组分，识别弹道输运向扩散输运的转变点。

实验结果

研究问题

• RQ1 在室温下，激子-声子相互作用如何影响卤化物钙钛矿微腔中激子-极化激元的速度与相干性？
• RQ2 在何种激子组分下，由于退相干导致弹道极化激元输运发生破坏？
• RQ3 极化激元中的光-物质混合在多大程度上抑制了晶格声子引起的动态无序效应？
• RQ4 超快实空间成像能否分辨极化激元系统中从相干到非相干输运的转变？
• RQ5 动态无序屏蔽在强电子-声子耦合下如何维持弹道输运？

主要发现

• 在室温下，卤化物钙钛矿微腔中高激子组分时，EP-声子相互作用导致极化激元速度显著重正化。
• 当激子特征不超过50%时，弹道输运仍能维持，表明即使在强相互作用下仍具有强相干性。
• 当激子特征超过50%时，快速退相干引起输运向扩散性转变，实验与量子模拟结果一致。
• 观察到弹道输运在50%激子特征以内持续存在，归因于通过光-物质混合实现的动态无序屏蔽。
• 该实验框架实现了对极化激元传播与相互作用在飞秒时间尺度上的精确、实时成像。
• 研究结果确立了一条通用设计原则，用于在极化激元器件中平衡相干性、速度与非线性相互作用。