[论文解读] Ultrafast lattice dynamics and electron-phonon coupling in platinum extracted with a global fitting approach for time-resolved polycrystalline diffraction data

Daniela Zahn, H. Seiler+2 more|arXiv (Cornell University)|Dec 18, 2020

Electronic and Structural Properties of Oxides参考文献 53被引用 17

一句话总结

本研究提出一种全局拟合方法，用于时间分辨多晶电子衍射数据，以提取铂中极快的晶格动力学和电子-声子耦合。通过使用最少的时间依赖参数对整个衍射图样进行拟合，该方法得出电子-声子耦合常数为 Gep = (3.9 ± 0.2) × 10¹⁷ W m⁻³ K⁻¹，且在高达 124 J/cm³ 的激光辐照能量下保持不变。

ABSTRACT

Quantitative knowledge of electron-phonon coupling is important for many applications as well as for the fundamental understanding of nonequilibrium relaxation processes. Time-resolved diffraction provides direct access to this knowledge through its sensitivity to laser-induced lattice dynamics. Here, we present an approach for analyzing time-resolved polycrystalline diffraction data. A two-step routine is used to minimize the number of time-dependent fit parameters. The lattice dynamics are extracted by finding the best fit to the full transient diffraction pattern rather than by analyzing transient changes of individual Debye-Scherrer rings. We apply this approach to platinum, an important component of novel photocatalytic and spintronic applications, for which a large variation of literature values exists for the electron-phonon coupling parameter $G_\mathrm{ep}$. Based on the extracted evolution of the atomic mean squared displacement (MSD) and using a two-temperature model (TTM), we obtain $G_\mathrm{ep}=(3.9\pm0.2)\cdot10^{17}\frac{\mathrm{W}}{\mathrm{m}^3\hspace{1pt}\mathrm{K}}$ (statistical error). We find that at least up to an absorbed energy density of $124\hspace{2pt}\frac{\mathrm{J}}{\mathrm{cm}^3}$, $G_\mathrm{ep}$ is not fluence-dependent. Our results for the lattice dynamics of platinum provide insights into electron-phonon coupling and phonon thermalization and constitute a basis for quantitative descriptions of platinum-based heterostructures in nonequilibrium conditions.

研究动机与目标

• 克服传统时间分辨衍射分析方法的局限性，后者依赖于对单个德拜-谢勒环进行拟合，且参数之间存在时间相关性。
• 开发一种全局拟合方法，通过将整个瞬态衍射图样整体建模，最小化时间依赖的拟合参数。
• 利用飞秒电子衍射的晶格响应数据，定量提取铂中的电子-声子耦合。
• 评估电子-声子耦合的辐照能量依赖性，并探测晶格动力学中非热声子的贡献。
• 为理解铂基异质结构在光催化和自旋电子学中的非平衡动力学提供稳健且定量的理论基础。

提出的方法

• 对时间分辨多晶电子衍射数据应用两步全局拟合流程，同时拟合整个径向分布，而非逐个环进行拟合。
• 仅使用一个时间依赖的原子均方位移（MSD）变化参数和一个晶格膨胀参数，以减少参数之间的相关性和不一致性。
• 从背景扣除、平场校正并进行方位角平均后的衍射图样中提取瞬态晶格动力学。
• 利用德拜-瓦勒因子和热膨胀模型，将提取的 MSD 演化转化为晶格温度。
• 将晶格温度演化拟合至双温模型（TTM），以提取电子-声子耦合参数 Gep。
• 通过在多个泵浦辐照能量下比较结果，验证该方法的有效性，并确认在高达 124 J/cm³ 的范围内 Gep 保持辐照能量无关。

实验结果

研究问题

• RQ1 与逐环拟合相比，对完整多晶衍射图样采用全局拟合方法是否能降低参数相关性并提高提取晶格动力学的准确性？
• RQ2 铂中的电子-声子耦合常数 Gep 是多少？其在高达 124 J/cm³ 的激光辐照能量范围内是否依赖于辐照能量？
• RQ3 在铂的时间分辨电子衍射中，非热声子对观测到的晶格响应贡献有多大？
• RQ4 通过瞬态 MSD 和晶格膨胀测量得到的铂晶格响应，与双温模型的预测相比如何？
• RQ5 时间分辨衍射是否能比光学或角分辨光电子能谱技术更直接、更定量地探测电子-晶格弛豫过程？

主要发现

• 全局拟合方法成功提取了晶格动力学，显著降低了参数之间的相关性，并提高了衍射图样中的一致性。
• 铂中的电子-声子耦合常数确定为 Gep = (3.9 ± 0.2) × 10¹⁷ W m⁻³ K⁻¹，具有统计不确定性。
• Gep 的值在高达 124 J/cm³ 的辐照能量范围内保持不变，表明在研究范围内处于线性响应区。
• 原子均方位移（MSD）的瞬态演化可被双温模型良好描述，验证了晶格温度提取的可靠性。
• 非热声子对早期晶格响应有显著贡献，表明光激发后声子分布处于非平衡态。
• 结果为建模用于光催化和自旋电子学的铂基异质结构中的非平衡动力学提供了定量基础。