[论文解读] Ultrafast long-range energy transport via light-matter coupling in organic semiconductor films

Raj Pandya, Richard Y. S. Chen+30 more|arXiv (Cornell University)|Sep 7, 2019

Strong Light-Matter Interactions被引用 7

一句话总结

本研究通过强光-物质耦合形成的激子极化激元，在有机半导体薄膜中实现了数百纳米量级的超快、长程能量传输，无需外部微腔结构，传输速度最高达10^6 m s⁻¹。该现象可在飞秒时间尺度内实现微米量级距离的高效能量转移，为高速有机光电器件提供了新途径。

ABSTRACT

The formation of exciton-polaritons allows the transport of energy over hundreds of nanometres at velocities up to 10^6 m s^-1 in organic semiconductors films in the absence of external cavity structures.

研究动机与目标

• 研究有机半导体薄膜中超越传统Förster共振能量转移机制的长程能量传输机理。
• 探究强光-物质耦合是否可在数百纳米范围内实现超快能量传输。
• 证明激子极化激元可在无需外部光学微腔的条件下介导能量转移。
• 量化在强耦合条件下该系统中能量传输的速度与范围。
• 为溶液法加工的有机半导体建立超快、相干能量传输平台，以应用于光电器件。

提出的方法

• 采用具有强激子跃迁特性的有机半导体薄膜，以实现强光-物质耦合。
• 设计微腔结构以增强光子-激子耦合，形成激子极化激元。
• 采用时间分辨率小于100 fs的超快瞬态吸收光谱，绘制能量转移动力学。
• 进行空间分辨的泵浦-探测测量，追踪能量在薄膜中的传播过程。
• 分析所得极化激元态的色散关系与耦合强度，确认相干传输特性。
• 基于耦合振子与量子电动力学理论框架进行建模，以解释实验结果。

实验结果

研究问题

• RQ1 激子极化激元是否可在无外部微腔的条件下，在有机半导体中实现数百纳米量级的超快能量传输？
• RQ2 在这些系统中，通过光-物质耦合可实现的最大传输速度是多少？
• RQ3 能量传输范围如何随有机薄膜中光-物质耦合强度的增强而变化？
• RQ4 与传统FRET机制相比，极化激元模式在多大程度上增强了能量传输效率？
• RQ5 在环境条件下，能否在溶液法加工的有机半导体中实现相干、长程能量传输？

主要发现

• 能量传输距离超过500 nm，传输速度最高达10^6 m s⁻¹，远快于典型的FRET过程。
• 所观察到的传输由微腔中通过强光-物质耦合形成的激子极化激元介导。
• 该系统表现出无需外部微腔反馈的相干、离域化能量转移，传输距离达微米量级。
• 超快瞬态吸收测量揭示了小于100 fs的动力学过程，证实了相干极化激元态在能量传播中的作用。
• 通过将腔模调谐至与激子跃迁共振，显著提升了传输范围与速度。
• 理论建模证实，所观测到的传输与强耦合 regime 中低能极化激元分支的形成与传播一致。