[论文解读] Ultraflat bands and shear solitons in Moiré patterns of twisted bilayer transition metal dichalcogenides

Mit H. Naik, Manish Jain|ePrints@IISc (Indian Institute of Science)|Mar 25, 2018

Advanced Fiber Laser Technologies被引用 5

一句话总结

本研究通过从头算DFT计算揭示了扭曲双层MoS2、WS2、MoSe2和WSe2在价带边附近存在超平坦能带，其成因是莫尔超晶格中较大的结构弛豫和剪切孤子。这些平坦能带的宽度窄至5 meV，表明存在强电子关联效应，并可能在半满填充时形成莫特绝缘体及关联电子态。

ABSTRACT

Ultraflat bands in twisted bilayers of two-dimensional materials have potential to host strong correlations, including the Mott-insulating phase at half-filling of the band. Using first principles density functional theory calculations, we show the emergence of ultraflat bands at the valence band edge in twisted bilayer MoS$_2$, a prototypical transition metal dichalcogenide. The computed band widths, 5 meV and 23 meV for 56.5$^\circ$ and 3.5$^\circ$ twist angles respectively, are comparable to that of twisted bilayer graphene near 'magic' angles. Large structural transformations in the Moiré patterns lead to formation of shear solitons at stacking boundaries and strongly influence the electronic structure. We extend our analysis for twisted bilayer MoS$_2$ to show that flat bands can occur at the valence band edge of twisted bilayer WS$_2$, MoSe$_2$ and WSe$_2$ as well.

研究动机与目标

• 研究扭曲双层过渡金属二硫属化物（TMDs）如MoS2、WS2、MoSe2和WSe2中出现超平坦能带的机制。
• 理解莫尔超晶格中原子弛豫和剪切孤子在诱导电子能带平坦化中的作用。
• 确定价带边的平坦能带是否支持强电子关联效应，包括莫特绝缘体相。
• 将MoS2中的发现拓展至其他TMD，并评估平坦能带形成的普适性。
• 探讨结构重构对激子动力学和能带局域化的影响。

提出的方法

• 使用Quantum Espresso软件包，基于赝势和平面波基组，采用从头算密度泛函理论（DFT）计算。
• 利用Twister代码生成3.5°、5.1°、7.3°、52.7°、54.9°和56.5°扭转角的超原胞结构。
• 在Γ点进行自洽电荷密度计算，随后在缩减布里渊区的其他k点上进行能带结构对角化。
• 在固定层间距下分析相对堆叠能，以识别稳定构型及结构畸变的序参量（u或v）。
• 将能带宽度W定义为缩减布里渊区中Γ点与K点之间的能量差。
• 通过公式U = e²/(4πε₀εd)估算局域库仑相互作用U，其中d = 22 Å，ε = 3，依据电荷密度计算。

实验结果

研究问题

• RQ1 扭曲双层MoS2在莫尔超晶格中因结构弛豫是否会在价带边产生超平坦能带？
• RQ2 剪切孤子和原子弛豫在局域化电子态及平坦化能带中起何种作用？
• RQ3 MoS2中的平坦能带特征是否普遍存在于其他过渡金属二硫属化物（如WS2、MoSe2和WSe2）中？
• RQ4 局域库仑相互作用U与能带宽度W的比值是多少？该比值是否表明存在莫特绝缘体行为的潜力？
• RQ5 当引入结构弛豫时，价带最大值的空间局域化程度如何变化？与刚性扭转的双层结构相比有何不同？

主要发现

• 在56.5°扭转角的扭曲双层MoS2莫尔超晶格中，观察到宽度仅为5 meV的超平坦能带，其与其它价带态相隔60 meV。
• 在3.5°扭转角下，能带宽度为23 meV，仍与魔角扭曲双层石墨烯中的值相当。
• 对于56.5°扭转角，局域库仑相互作用U估算值约为220 meV，U/W比值高达~44，表明存在强关联效应，并暗示在半满填充时可能形成莫特绝缘体相。
• 由于大尺度结构弛豫，在堆叠边界处形成剪切孤子，导致面外位移并使价带最大值局域化。
• 当引入原子弛豫时，平坦能带的空间局域化显著改变；而刚性扭转则导致电子态局域化程度较低。
• 预测WS2、MoSe2和WSe2也表现出相同的平坦能带行为，因为在所有研究的TMD中，AA和B_X/X堆叠构型下价带最大值能量最低。