[论文解读] Unambiguous determination of spin dephasing times in ZnO

Sebastian Kuhlen, Ralph Ledesch+8 more|arXiv (Cornell University)|Sep 25, 2013

Quantum and electron transport phenomena参考文献 45被引用 6

一句话总结

本研究提出了一种严格的方法，通过时间分辨磁光泵浦-探测实验与共振自旋放大（RSA）技术，明确测定ZnO中的自旋退相干时间（T₂*），揭示了由于自旋组分重叠和泵浦脉冲串扰导致的误导性T₂*值。作者证明，传统分析方法因错误解读具有不同退相干时间的多种自旋种类，会产生错误的温度依赖性T₂*趋势；同时，在高激光功率下，RSA结果受连续泵浦脉冲引起的自旋替换影响而受损。

ABSTRACT

Time-resolved magneto-optics is a well-established optical pump probe technique to generate and to probe spin coherence in semiconductors. By this method, spin dephasing times T_2^* can easily be determined if their values are comparable to the available pump-probe-delays. If T_2^* exceeds the laser repetition time, however, resonant spin amplification (RSA) can equally be used to extract T_2^*. We demonstrate that in ZnO these techniques have several tripping hazards resulting in deceptive values for T_2^* and show how to avoid them. We show that the temperature dependence of the amplitude ratio of two separate spin species can easily be misinterpreted as a strongly temperature dependent T_2^* of a single spin ensemble, while the two spin species have T_2^* values which are nearly independent of temperature. Additionally, consecutive pump pulses can significantly diminish the spin polarization, which remains from previous pump pulses. While this barely affects T_2^* values extracted from delay line scans, it results in seemingly shorter T_2^* values in RSA.

研究动机与目标

• 解决使用标准泵浦-探测与RSA技术测量ZnO中自旋退相干时间（T₂*）时长期存在的模糊性问题。
• 识别并纠正因具有不同退相干时间的重叠自旋组分导致T₂*提取中的系统性误差。
• 证明ZnO中T₂*的表观温度依赖性是错误解读两种不同自旋种类之间振幅比的结果。
• 表明在高激光功率下，RSA会因连续泵浦脉冲引起的自旋替换而导致T₂*值被错误缩短。
• 建立一种可靠的协议，通过扩展泵浦-探测延迟扫描与独立激光控制实现T₂*的明确测定。

提出的方法

• 采用两台独立可调谐的钛蓝宝石激光器，具有小于1 ps的定时抖动，实现对12.5 ns激光重复周期内全部延迟范围的电子控制。
• 使用波长为369.4 nm（3.3567 eV）的圆偏振泵浦脉冲，通过DIn⁰XA与DAl⁰XB跃迁选择性激发铟和铝位点上的施主束缚激子。
• 通过时间分辨法拉第椭圆率测量检测自旋进动，并从泵浦-探测延迟扫描中信号的指数衰减提取T₂*。
• 通过在固定延迟下扫掠磁场实现共振自旋放大（RSA），从共振线宽中提取T₂*。
• 通过泵浦-泵浦-探测实验隔离并量化连续泵浦脉冲引起的自旋替换效应。
• 采用两步解调技术，分离出具有不同T₂*值的多个自旋组分的贡献。

实验结果

研究问题

• RQ1 为何在ZnO中，传统泵浦-探测延迟扫描即使实际T₂*几乎与温度无关，仍会得出误导性的温度依赖性T₂*值？
• RQ2 具有不同退相干时间的多种自旋种类的存在如何影响时间分辨磁光信号的解读？
• RQ3 在RSA实验中，泵浦脉冲串扰在多大程度上扭曲了ZnO中测得的T₂*值？
• RQ4 在自旋组分重叠且退相干时间较长的体系中，能否实现T₂*的明确测定？
• RQ5 为避免因非线性自旋极化累积导致的RSA基T₂*测量中的人为误差，需要何种实验条件？

主要发现

• ZnO中T₂*的表观温度依赖性是错误解读两种自旋组分（铟与铝施主）之间振幅比的结果，而这两类自旋的T₂*均几乎与温度无关。
• ZnO中铟位点与铝位点上施主电子的自旋退相干时间分别约为1.2 ns与0.8 ns，且表现出微弱的温度依赖性。
• 当T₂*超过可用延迟范围时，标准泵浦-探测延迟扫描无法分辨多个自旋组分，导致错误提取单一有效T₂*。
• 在高激光功率下，共振自旋放大（RSA）会因后续泵浦脉冲引起的自旋替换，导致T₂*值被错误缩短，从而降低残余自旋极化。
• 使用两台独立可调谐激光器可实现高达12.5 ns的完整延迟扫描，并可明确识别出具有不同T₂*值的三个独立自旋组分。
• 即使不使用双激光系统，通过分析负延迟（Δt < 0）数据或使用光程差延迟，也可扩展有效延迟范围，实现可靠的T₂*测定。