[论文解读] Unconventional charge density wave and photoinduced lattice symmetry change in Kagome Metal CsV$_3$Sb$_5$ probed by time-resolved spectroscopy

Z. X. Wang, Qiong Wu+11 more|arXiv (Cornell University)|May 24, 2021

Quantum, superfluid, helium dynamics被引用 7

一句话总结

本研究利用时间分辨泵浦-探测光谱技术揭示，尽管准粒子弛豫动力学类似于二级CDW凝聚态，但凯莫夫金属CsV₃Sb₅中的电荷密度波（CDW）转变主要为一级相变。关键的是，超弱激光脉冲可非热地熔化CDW和C₂对称性破缺的晶格序，表明两相之间能垒极小，凸显该体系对电子激发的极端敏感性。

ABSTRACT

Recently, kagome lattice metal AV$_3$Sb$_5$ (A = K, Rb, Cs) family has received wide attention due to its presence of superconductivity, charge density wave (CDW) and peculiar properties from topological nontrivial electronic structure. With time-resolved pump-probe spectroscopy, we show that the excited quasiparticle relaxation dynamics can be explained by formation of energy gap below the phase transition being similar to a usual second-order CDW condensate, by contrast, the structure change is predominantly first order phase transition. Furthermore, no CDW amplitude mode is identified in the ordered phase. The results suggest that the CDW order is very different from the traditional CDW condensate. We also find that weak pump pulse can non-thermally melt the CDW order and drive the sample into its high temperature phase, revealing the fact that the difference in lattice potential between those phases is small.

研究动机与目标

• 利用超快光学技术研究凯莫夫金属CsV₃Sb₅中电荷密度波（CDW）相变的本质。
• 确定CDW序是由二级凝聚态还是第一级结构转变驱动。
• 探究光激发在非热熔化CDW和晶格对称性破缺相中的作用。
• 评估高温相与低温相之间晶格势能变化的能量尺度与机制。
• 阐明有序相中未观测到CDW振幅模态的原因及其对CDW序参量的含义。

提出的方法

• 使用800 nm激光脉冲对CsV₃Sb₅进行时间分辨泵浦-探测反射率光谱测量，脉冲能量可调。
• 分析泵浦-探测瞬态信号以提取准粒子弛豫动力学，并识别在TCDW以下的能量隙形成。
• 对泵浦-探测信号应用傅里叶变换，以获得作为泵浦能量通量函数的相干声子谱。
• 利用能量守恒估算温升（ΔT ≈ 10–19 K），并在低能量通量下排除热效应的影响。
• 根据先前文献，将相干声子模态（1.3、3.1、4.1 THz）与CDW及C₂对称性破缺的晶格畸变相关联。
• 在傅里叶分析前减去弛豫背景，以隔离相干声子贡献。

实验结果

研究问题

• RQ1 CsV₃Sb₅中的CDW转变是二级（凝聚态类似）还是第一级（突变结构变化）性质？
• RQ2 为何在有序相中未观测到CDW振幅模态？这对CDW序参量意味着什么？
• RQ3 弱光学脉冲能否在CsV₃Sb₅中非热地熔化CDW和C₂对称性破缺的晶格序？
• RQ4 高温相与低温相之间晶格势能差的量级是多少？
• RQ5 随着泵浦能量通量增加，相干声子模态如何演化？它们揭示了相变的哪些信息？

主要发现

• 在TCDW以下，准粒子弛豫动力学类似于二级CDW凝聚态，表明存在能量隙形成。
• CDW转变的结构变化主要为第一级，表现为相干声子模态的突变变化且无软化现象。
• 在有序相中未检测到CDW振幅模态，表明CDW序为非传统形式，非典型凝聚态。
• 即使在23 μJ/cm²的脉冲能量下，与C₂对称性相关的3.1 THz模态也完全消失；在55 μJ/cm²时，与CDW相关的1.3 THz模态也消失，表明非热熔化。
• 估算的温升（ΔT ≈ 10–19 K）过小，无法解释观测到的熔化现象，从而确认其非热起源。
• 熔化临界能量通量远低于其他体系（如VO₂）的值，表明CsV₃Sb₅中两相之间能垒极小。