[论文解读] Understanding the Anomalous Hall effect in Co$_{1/3}$NbS$_{2}$ from crystal and magnetic structures

K. Lu, A. Murzabekova+11 more|arXiv (Cornell University)|Dec 30, 2022

2D Materials and Applications被引用 4

一句话总结

本研究通过中子衍射和DFT计算，解决了非中心对称Co₁/₃NbS₂中存在大反常霍尔效应（AHE）与长期假设的共线反铁磁序之间的悖论，证明其真实的磁基态为非共线但保持相同的镜面对称性。基于此非共线自旋结构，DFT定量再现了AHE，验证了由手性晶格对称性和轨道几何所驱动的‘晶体霍尔效应’机制，该机制独立于净磁化强度。

ABSTRACT

A large anomalous Hall effect (AHE) has recently been observed in the intercalated transition metal dichalcogenide (TMDC) Co$_{1/3}$NbS$_{2}$ below a known magnetic phase transition at $T_N$ = 29 K. The spins in this material are widely believed to order in a highly symmetric collinear antiferromagnetic configuration, causing extensive debate about how reports of an AHE can be reconciled with such a state. In this article, we address this controversy by presenting new neutron diffraction data on single crystals of Co$_{1/3}$NbS$_{2}$ and an analysis that implies that moments in this material order into a non-collinear configuration, but one that maintains the same refelction symmetries as the collinear phase. We present new transport and magneto-optic Kerr measurements which show that AHE signatures persist below $T_N$ to temperatures as low as $T$ = 5 K and firmly associate them with the long-range antiferromagnetic order. Finally, we show that these AHE signatures can be quantitatively reproduced by density functional theory (DFT) calculations based on the lattice and spin state determined with neutron diffraction. These combined findings establishes the veracity of the 'crystal Hall effect' picture, which shows how such effects can emerge from the shape of magnetic orbitals in compounds containing chiral lattice symmetry regardless of the symmetry of the ordered spin configuration. These results illuminate a new path for the discovery of anomalous Hall materials and motivate a targeted study of the transport properties of intercalated TMDCs and other compounds containing antiferromagnetic order and chiral lattice symmetry.

研究动机与目标

• 解决长期以来Co₁/₃NbS₂中观测到的大反常霍尔效应（AHE）与先前假设的共线反铁磁序之间的矛盾。
• 利用单晶高分辨率中子衍射确定Co₁/₃NbS₂的真实磁结构。
• 在TN = 29 K以下，建立测量到的AHE与长程反铁磁序之间的直接关联。
• 通过基于实验测定的晶格和自旋构型的第一性原理密度泛函理论（DFT）计算，验证AHE的起源。
• 证明AHE源于晶体霍尔效应，其驱动力为手性晶格对称性和轨道几何，即使在无净磁化强度的情况下亦成立。

提出的方法

• 在橡树岭国家实验室的高通量同位素反应堆（HFIR）使用DEMAND和WAND 2仪器进行单晶中子衍射，以探测原子核和磁结构。
• 使用P6₃22空间群和k = (0.5, 0, 0)传播矢量进行晶格和磁结构精修，测试不可约表示以确定正确的磁对称性。
• 采用Γ₂不可约表示建模磁结构，其与中子衍射数据（特别是误差更小的WAND 2仪器数据）拟合最佳。
• 基于中子实验数据获得的结构和自旋参数进行DFT计算，包括晶格和自旋构型的完全弛豫。
• 通过改变硫位置和磁矩符号，利用DFT计算磁光克尔效应（MOKE）信号，以检验AHE信号的鲁棒性。
• 采用5×10×5和4×8×4的Monkhorst-Pack网格评估k点收敛性，确保数值精度。

实验结果

研究问题

• RQ1 为何Co₁/₃NbS₂虽被描述为高度对称的共线反铁磁体，却表现出大的反常霍尔效应？
• RQ2 Co₁/₃NbS₂的真实磁序本质为何？是否偏离了先前假设的共线构型？
• RQ3 基于实验测定的磁结构，第一性原理计算能否定量再现观测到的AHE？
• RQ4 该体系中的AHE是否由本征拓扑效应驱动，或由手性晶格对称性和轨道各向异性引发的晶体霍尔效应驱动？
• RQ5 AHE信号对硫位置和磁矩取向变化的鲁棒性如何？其在不同结构和磁构型下是否仍能保持？

主要发现

• DEMAND和WAND 2仪器的中子衍射数据证实，磁结构为由Γ₂不可约表示描述的非共线结构，钴磁矩形成非共线自旋构型，同时保持共线相的镜面对称性。
• 晶胞内四个钴位点的磁矩为非共线排列，其在x、y、z方向的测量值分别为±0.965、±1.671和±0.358 μB，每钴位点总磁矩为1.962 μB。
• 基于中子测定结构的DFT计算预测每钴位点磁矩减小至约1.44 μB，且倾斜角略大，证实了非共线基态的稳定性。
• DFT计算得到的克尔旋转和椭圆率信号在多种构型下（包括磁矩反向及不同硫位置0.31、0.33、0.66）数量级相当，证实了AHE信号的鲁棒性。
• AHE在5 K下仍持续存在，明确将其与长程反铁磁序关联，而非短程涨落或弱铁磁性。
• 通过非共线自旋结构，DFT定量再现了AHE，为手性、非中心对称晶格中非共线磁性下的‘晶体霍尔效应’机制提供了有力证据。