[论文解读] Unifying framework for strong and fragile liquids via machine learning: a study of liquid silica

Ekin D. Cubuk, Andrea J. Liu+2 more|arXiv (Cornell University)|Aug 21, 2020

Material Dynamics and Properties参考文献 1被引用 6

一句话总结

本文提出了一种统一的机器学习框架，利用结构描述符'软度'来描述液态二氧化硅在强液体、脆弱液体以及强到脆弱转变区域的动力学行为。通过基于局部原子结构训练软度模型，作者发现松弛时间与软度之间遵循阿伦尼乌斯关系，揭示了脆弱性源于平均软度的连续线性温度依赖性，而非结构转变。

ABSTRACT

The fragility of a glassforming liquid characterizes how rapidly its relaxation dynamics slow down with cooling. The viscosity of strong liquids follows an Arrhenius law with a temperature-independent barrier height to rearrangements responsible for relaxation, whereas fragile liquids experience a much faster increase in their dynamics, suggesting a barrier height that increases with decreasing temperature. Strong glassformers are typically network glasses, while fragile glassformers are typically molecular or hard-sphere-like. As a result of these differences at the microscopic level, strong and fragile glassformers are usually treated separately from a theoretical point of view. Silica is the archetypal strong glassformer at low temperatures, but also exhibits a mysterious strong-to-fragile crossover at higher temperatures. Here we show that softness, a structure-based machine learned parameter that has previously been applied to fragile glassformers provides a useful description of model liquid silica in the strong and fragile regimes, and through the strong-to-fragile crossover. Just as for fragile glassformers, the relationship between softness and dynamics is invariant and Arrhenius in all regimes, but the average softness changes with temperature. The strong-to-fragile crossover in silica is not due to a sudden, qualitative change in structure, but can be explained by a simple Arrhenius form with a continuously and linearly changing local structure. Our results unify the study of liquid silica under a single simple conceptual picture.

研究动机与目标

• 在单一理论框架下统一描述二氧化硅中强液体与脆弱液体行为。
• 研究适用于脆弱玻璃形成体的机器学习软度参数是否也适用于强玻璃形成体（如二氧化硅）。
• 确定二氧化硅中从强到脆弱的转变是否源于结构的定性变化，还是局部结构的连续变化。
• 检验先前在脆弱液体中验证过的基于软度的动力学模型是否在整个二氧化硅温度范围内均成立。
• 将理论关注点从脆弱性本身，转向单一结构变量⟨S⟩的温度依赖性。

提出的方法

• 使用径向和角向结构函数作为局部结构描述符，训练支持向量机（SVM）以预测粒子重排。
• 将'软度'S定义为与粒子重排相关性最高的结构函数的线性组合。
• 采用p_hop度量方法，结合4 ps的时间窗口，基于相邻时间间隔间位移涨落识别重排粒子。
• 使用单一训练好的模型，将软度模型应用于从2500 K到3300 K的液态二氧化硅淬火构型。
• 计算平均软度⟨S⟩，并通过τ_α ∝ 1/P_R(⟨S⟩)将其与松弛时间τ_α关联，其中P_R(S)为重排概率。
• 采用BKS势能模型并引入谐波截断以防止原子融合，通过LAMMPS在NPT和NVT系综中进行模拟。

实验结果

研究问题

• RQ1 基于软度的框架是否能有效描述如二氧化硅这样的强玻璃形成体的动力学？
• RQ2 二氧化硅中从强到脆弱的转变是否源于结构的不连续变化，还是局部结构的连续变化？
• RQ3 软度与动力学（特别是τ_α）之间的关系在强液体、转变区和脆弱液体区域是否保持不变？
• RQ4 平均软度⟨S⟩的温度依赖性是否能解释转变区域中观察到的非阿伦尼乌斯行为？
• RQ5 软度参数是否能提供一个统一且可预测的描述，涵盖二氧化硅行为的整个范围？

主要发现

• 基于软度的模型成功描述了液态二氧化硅在所有区域（包括强到脆弱转变区）的动力学行为。
• 松弛时间τ_α与软度P_R(S)之间遵循阿伦尼乌斯关系，证实了对每个软度值而言，重排能垒是温度无关的。
• 平均软度⟨S⟩在整个研究温度范围内与温度呈线性关系，无需引入结构转变即可解释转变行为。
• 当同时使用径向和角向结构函数时，模型在预测重排方面达到86%的准确率，仅使用径向函数时下降至79%。
• 强到脆弱的转变并非源于结构的定性变化，而是平均软度随温度的连续线性变化所致。
• 结果表明，通过单一机器学习结构变量⟨S⟩的温度依赖性，可统一解释玻璃形成体中脆弱性的多样性。