[论文解读] Universal responses in nonmagnetic polar metals

Fabian Jäger, Nicola A. Spaldin+1 more|arXiv (Cornell University)|Sep 18, 2023

Quantum and electron transport phenomena被引用 1

一句话总结

本文证明，动能磁电效应（KME）和非线性霍尔效应（NHE）是极性金属中极化与金属性共存所导致的普遍响应。以电子掺杂的PbTiO3作为模型体系，作者表明这些效应可直接揭示极轴方向、极化反转时的可切换性以及铁电相变，其起源可追溯至反演对称性破缺引起的轨道间跃迁及奇宇称电荷多极矩。

ABSTRACT

We demonstrate that two phenomena, the kinetic magneto-electric effect and the non-linear Hall effect, are universal to polar metals, as a consequence of their coexisting and contraindicated polarization and metallicity. We show that measurement of the effects provides a complete characterization of the nature of the polar metal, in that the non-zero response components indicate the direction of the polar axis, and the coefficients change sign on polarization reversal and become zero in the non-polar phase. We illustrate our findings for the case of electron-doped PbTiO$_3$ using a combination of density functional theory and model Hamiltonian-based calculations. Our model Hamiltonian analysis provides crucial insight into the microscopic origin of the effects, showing that they originate from inversion-symmetry-breaking-induced inter-orbital hoppings, which cause an asymmetric charge density quantified by odd-parity charge multipoles. Our work both heightens the relevance of the kinetic magneto-electric and non-linear Hall effects, and broadens the platform for investigating and detecting odd-parity charge multipoles in metals.

研究动机与目标

• 确立动能磁电效应（KME）和非线性霍尔效应（NHE）是所有极性金属的普遍响应，其根源在于极化与金属性的共存。
• 证明这些效应可对极性金属相进行完整表征，包括极轴方向、可切换性以及结构相变。
• 从反演对称性破缺引起的轨道间跃迁及奇宇称电荷多极矩的角度，揭示KME与NHE的微观起源。
• 通过第一性原理DFT和模型哈密顿量计算，利用电子掺杂的PbTiO3验证理论框架。
• 提出一种稳健的、基于对称性的平台，用于探测和研究金属体系中的奇宇称电荷多极矩。

提出的方法

• 采用密度泛函理论（DFT）结合QUANTUM ESPRESSO与Wannier90，计算电子结构与响应张量。
• 在弛豫时间近似下，将KME与NHE响应表达为本征量：动量空间磁矩 ⃗m(⃗k) 与贝里曲率偶极矩（BCD）Dij。
• 应用本征响应公式：˜Kij = ∑n ∫ d3k (2π)−3 (∂k i m n j ) f0 与 Dij = ∑n ∫ d3k (2π)−3 (∂k i Ωn j ) f0，将响应与能带结构及费米分布相联系。
• 构建模型哈密顿量，以分离轨道间跃迁与对称性破缺在生成奇宇称电荷多极矩中的作用。
• 分析轨道磁矩与贝里曲率在动量空间的分布，以识别KME与NHE的起源。
• 验证两种响应在中心对称（非极性）相中消失，并在极化反转时改变符号，从而确认其作为极性序参量的特征。

实验结果

研究问题

• RQ1 动能磁电效应（KME）与非线性霍尔效应（NHE）是否为所有非磁性极性金属的普遍响应？
• RQ2 KME与NHE能否唯一确定极性金属中极轴的方向与可切换性？
• RQ3 KME与NHE在极性金属中的微观起源是什么？其与奇宇称电荷多极矩有何关联？
• RQ4 由反演对称性破缺诱导的轨道间跃迁如何产生非对称电荷密度，并影响这些响应？
• RQ5 KME与NHE的出现是否可作为从非极性相到极性相的铁电型结构相变的信号？

主要发现

• 由于共享手性点群对称性，KME与NHE在所有极性金属中具有普遍性，仅在反演对称性破缺时允许存在。
• KME与NHE的非零分量可直接指示极轴方向，其系数在极化反转时改变符号，并在非极性相中消失。
• KME响应˜Kij与贝里曲率偶极矩（BCD）Dij为本征的动量空间量，分别源自动量空间磁矩与贝里曲率。
• 在电子掺杂的PbTiO3中，KME与NHE在极性金属相中均显著存在，其大小与符号取决于极性畸变的方向。
• 模型哈密顿量分析表明，由反演对称性破缺诱导的轨道间跃迁可生成奇宇称电荷多极矩，这正是观测到响应的微观起源。
• 电八极矩（三阶电荷不对称性）与电偶极矩（一阶不对称性）共同发挥重要作用，凸显了高阶多极矩贡献的重要性。