[论文解读] Universal size-dependent nonlinear charge transport in single crystals of the Mott insulator Ca$_2$RuO$_4$

Guerino Avallone, Remko Fermin+7 more|arXiv (Cornell University)|Feb 12, 2021

Advanced Condensed Matter Physics参考文献 62被引用 10

一句话总结

本研究调查了高纯度 Ca2RuO4 单晶中的尺寸依赖性非线性电荷输运，发现随着样品横截面积减小，驱动绝缘体-金属转变（IMT）所需的电流密度增加了四个数量级。通过集成微尺度铂温度计并进行热模拟，作者证明这种尺寸依赖性并非由焦耳热引起，表明在非平衡相变过程中，非均匀电流分布而非热效应是主导机制。

ABSTRACT

The surprisingly low current density required for inducing the insulator to metal transition has made Ca$_2$RuO$_4$ an attractive candidate material for developing Mott-based electronics devices. The mechanism driving the resistive switching, however, remains a controversial topic in the field of strongly correlated electron systems. Here we probe an uncovered region of phase space by studying high-purity Ca$_2$RuO$_4$ single crystals, using the sample size as principal tuning parameter. Upon reducing the crystal size, we find a four orders of magnitude increase in the current density required for driving Ca$_2$RuO$_4$ out of the insulating state into a non-equilibrium (also called metastable) phase which is the precursor to the fully metallic phase. By integrating a microscopic platinum thermometer and performing thermal simulations, we gain insight into the local temperature during simultaneous application of current and establish that the size dependence is not a result of Joule heating. The findings suggest an inhomogeneous current distribution in the nominally homogeneous crystal. Our study calls for a reexamination of the interplay between sample size, charge current, and temperature in driving Ca$_2$RuO$_4$ towards the Mott insulator to metal transition.

研究动机与目标

• 研究样品尺寸在调节 Ca2RuO4 中绝缘体-金属转变（IMT）所需电流密度方面的作用。
• 通过分离热效应与电流驱动贡献，解决 IMT 是由电子效应还是焦耳热驱动的争议。
• 利用超纯、尺寸可调的单晶探测完全金属态之前的非平衡（亚稳态）相。
• 通过微加工的铂温度计直接测量电流流过时的局部温度，以排除热效应作为尺寸依赖性的根源。

提出的方法

• 通过机械剥离和聚焦离子束（FIB）刻蚀，制备了 39 个横截面积在 0.5 µm² 至 0.5 mm² 之间的超纯 Ca2RuO4 单晶。
• 通过在 ab 平面施加偏置电流进行电输运测量，利用 E(J)-特性可逆地探测非平衡相。
• 将一个微尺度铂温度计（5–10 µm）集成到晶体中，以在电流流过时直接测量局部温度。
• 使用 COMSOL Multiphysics 进行热模拟，采用测得的功率耗散和固定的基底温度边界条件。
• 通过假设电流密度从样品边缘按幂律衰减的半经验模型，对电流密度非均匀性进行建模。
• 将模拟的温度分布与实测的局部温度进行比较，以验证铂传感器作为局部温度计的准确性。

实验结果

研究问题

• RQ1 样品尺寸如何影响驱动 Ca2RuO4 进入非平衡（亚稳态）相所需的电流密度？
• RQ2 所观察到的电流阈值尺寸依赖性是由于焦耳热还是本征电流非均匀性？
• RQ3 直接的局部温度测量能否排除热效应作为尺寸依赖性转变阈值的根源？
• RQ4 微米级 Ca2RuO4 纳米片横截面上的电流密度空间分布如何？
• RQ5 先前通过 XRD 和拉曼光谱观察到的非平衡相，如何与小尺寸晶体的宏观电流-电压响应相关联？

主要发现

• 当样品横截面积从毫米级减小到亚微米级时，进入非平衡相所需的电流密度增加了四个数量级。
• 微尺度铂温度计能够准确测量局部温度，显示出局部温度与功率密度之间的一一对应关系。
• 热模拟结果表明，在图灵因子（FOM）电流密度下，晶体内部的温度变化小于 3 K，表明热梯度极小。
• 所观察到的电流阈值尺寸依赖性无法用焦耳热解释，因为局部温升不足以解释该效应的量级。
• 数据最合理的解释是电流分布不均匀，电流密度从边缘向横截面中心递减。
• 假设实际电流密度（Jact ∝ l−a）从边缘按幂律衰减的半经验模型，能够重现表观电流密度（Japp ∝ A−a）与面积的 A−a 依赖关系，与实验数据一致。