[论文解读] Unraveling the optical contrast in Sb2Te and AgInSbTe phase-change materials

Shehzad Ahmed, Xudong Wang+4 more|arXiv (Cornell University)|Jan 4, 2021

Phase-change materials and chalcogenides参考文献 1被引用 4

一句话总结

本研究利用从头算模拟揭示，Sb2Te和AgInSbTe相变材料中大的光学对比度主要源于相变过程中键合性质的变化，而非掺杂剂的影响。Ag和In主要通过稳定非晶相来发挥作用，对介电函数变化的影响极小，从而阐明了这些材料光学开关效应的根本来源。

ABSTRACT

Chalcogenide phase-change materials (PCMs) show a significant contrast in optical reflectivity and electrical resistivity upon crystallization from the amorphous phase and are leading candidates for non-volatile photonic and electronic applications. In addition to the flagship Ge2Sb2Te5 phase-change alloy, doped Sb2Te alloys, in particular AgInSbTe used in rewritable optical discs, have been widely investigated for decades, and nevertheless the theoretical insights on the optical properties of this important family of PCMs are scarce. Here, we carry out thorough ab initio simulations to gain an atomistic understanding of the optical properties of Sb2Te and AgInSbTe. We show that the large optical contrast between the amorphous and crystalline phase stems from the change in bond type in the parent compound Sb2Te. Ag and In impurities serve mostly the purpose of stabilization of the amorphous phase, and have marginal impact on the large variation in the dielectric function upon the phase transitions.

研究动机与目标

• 理解Sb2Te和AgInSbTe相变材料中大光学对比度的原子起源。
• 解决长期存在的关于Ag和In掺杂剂在光学性质中作用的模糊性。
• 为非晶态与晶态之间介电响应差异提供理论见解。
• 澄清掺杂剂是否显著改变介电函数，或仅起到稳定非晶相的作用。

提出的方法

• 采用基于密度泛函理论（DFT）的从头算模拟，以模拟电子和光学性质。
• 计算了Sb2Te和AgInSbTe的非晶相与晶相的介电函数。
• 分析了相变过程中化学键合与电子结构的变化。
• 利用差分电荷密度和电子态密度（DOS）分析来解释键型演化。
• 将纯Sb2Te与AgInSbTe进行对比，以隔离掺杂剂的影响。
• 进行了结构弛豫与电子结构分析，以确保相结构的准确表征。

实验结果

研究问题

• RQ1 Sb2Te和AgInSbTe中非晶相与晶相之间大光学对比度的根本来源是什么？
• RQ2 Ag和In掺杂剂在相变过程中对介电函数变化的贡献程度如何？
• RQ3 Sb2Te中非晶相与晶相之间的键合特性如何变化？
• RQ4 除了结构稳定化作用外，Ag和In的引入是否显著改变光学响应？
• RQ5 电子结构变化在驱动光学对比度中起什么作用？

主要发现

• Sb2Te和AgInSbTe中大的光学对比度主要源于相变过程中的键型转变，而非掺杂剂效应。
• Ag和In掺杂剂在改变介电函数方面作用微小，主要功能是稳定非晶相。
• 从非晶相到晶相的转变伴随着键合性质从共价性向更金属性的转变，从而驱动光学对比度。
• 从头算模拟证实，介电函数的变化是Sb2Te的本征特性，并在AgInSbTe中基本保持不变。
• 电荷密度分析显示，结晶过程中电子密度发生明显重分布，支持键型转变机制。
• 本研究通过证明掺杂剂并未显著改变光学响应（与先前假设相反），解决了长期存在的模糊性。