[论文解读] Unveiling the Radiative Local Density of Optical States of a Plasmonic Nanocavity by STM Luminescence and Spectroscopy

Alberto Martín‐Jiménez, Antonio I. Fernández‐Domínguez+5 more|arXiv (Cornell University)|Jul 18, 2019

Plasmonic and Surface Plasmon Research参考文献 42被引用 52

一句话总结

本研究提出一种新颖的实验方法，通过在扫描隧道显微镜（STM）发光光谱（STML）中将辐射性等离子体模式与电子结构效应解耦，从而在等离子体纳米腔中分离出辐射局部态密度（LDOS）。通过结合STML与扫描隧道谱（STS）的弹性电流测量，作者消除了电子贡献，揭示了与电磁模拟在meV量级精度下匹配的、频率相关的辐射Purcell增强，实现了对原子尺度间隙变化下等离子体模式位移的定量映射。

ABSTRACT

Disentangling the contributions of radiative and non-radiative localized plasmonic modes from the photonic density of states of metallic nanocavities between atomically-sharp tips and flat substrates remains an experimental challenge nowadays. Electroluminescence due to tunnelling through the tip-substrate gap allows discerning solely the excitation of radiative modes, but this information is inherently convolved with that of the electronic structure of the system. In this work we present a fully experimental procedure to eliminate the electronic-structure factors from the scanning tunnelling microscope luminescence spectra by confronting them with spectroscopic information extracted from elastic current measurements. Comparison against electromagnetic calculations demonstrates that this procedure allows characterizing the meV shifts experienced by the dipolar and quadrupolar plasmonic modes supported by the nanocavity under atomic-scale gap size changes. Our method, thus, gives us access to the frequency-dependent radiative Purcell enhancement that a microscopic light emitter would undergo when placed at the nanocavity.

研究动机与目标

• 解决在基于STM的光学光谱中，金属纳米腔内辐射与非辐射等离子体模式相互混淆的挑战。
• 克服STM发光（STML）光谱中电子结构与光学响应固有的卷积效应。
• 开发一种完全实验性的方法，将隧穿电子效应影响下的辐射局部态密度（LDOS）与之分离。
• 实现对等离子体纳米腔中频率依赖性辐射Purcell增强的定量表征。

提出的方法

• 在闭环反馈条件下测量STML光谱，以记录由原子级尖锐Au探针与Ag(111)基底形成的等离子体纳米腔的光发射。
• 在不同偏置电压下同步获取通过扫描隧道谱（STS）获得的弹性电流光谱，以提取电子结构信息。
• 利用在能量损失ℎ𝜈处的非弹性电流与在𝑉𝑏𝑖𝑎𝑠−ℎ𝜈/𝑒处的弹性电流之间的关系，对STML光谱进行归一化，以消除电子结构依赖性。
• 应用电压依赖的归一化方法，消除原始STML光谱中由偏置电压引起的强度漂移和峰强比失真。
• 将归一化光谱与远场辐射功率的电磁模拟结果进行比较，以验证所提取的辐射LDOS。
• 采用高斯线型拟合提取峰位及其随间隙尺寸变化的位移。

实验结果

研究问题

• RQ1 如何在STM发光光谱中，从电子结构中分离出等离子体纳米腔中光子态密度（PhDOS）的辐射贡献？
• RQ2 隧穿参数（如偏置电压和探针-样品距离）在多大程度上扭曲了原始STML数据中等离子体模式的表观光谱特征？
• RQ3 基于弹性电流测量的归一化程序是否能有效解耦STML中电子效应与光学响应？
• RQ4 归一化后的STML光谱与远场辐射功率谱的电磁模拟结果在多大程度上吻合？
• RQ5 置于纳米腔中的微观发射体所经历的频率依赖性辐射Purcell增强是多少？

主要发现

• 归一化后的STML光谱表现出恒定的峰强比，且峰位移显著减小，与电磁模拟结果在实验误差范围内一致。
• 偶极子和四极子等离子体模式随纳米腔间隙尺寸的原子级变化发生数meV量级的位移，且在0.5 nm间隙范围内观察到其位移与间隙的线性相关性。
• 该方法成功消除了电子态密度（DOS）和隧穿电流动力学的影响，揭示了纳米腔的真实辐射LDOS。
• 原始STML光谱中在高偏置下光强的抑制现象被归因于闭环STM中的电子反馈效应，而非光学耦合，该效应通过归一化被消除。
• 原始光谱中的量子截止呈现平滑特征，这是由于隧穿电流与非弹性电流同时衰减所致；而归一化后该截止变得尖锐，揭示了真实的光学响应。
• 原始光谱中光谱权重再分布现象——即在较高偏置下高能峰显得更强——可归因于非弹性过程速率随光子能量增加而降低，该效应通过归一化得到校正。