[论文解读] Uranium partitioning between liquid iron and silicate melt at high pressures: implications for uranium solubility in planetary cores

Xuezhao Bao, Richard A. Secco+2 more|arXiv (Cornell University)|Jun 25, 2006

Geological and Geochemical Analysis参考文献 51被引用 4

一句话总结

本研究在高压（3.0–14.5 GPa）和高温（1660–2500 °C）条件下，调查了液态铁与硅酸盐熔体之间铀的分配行为，发现铀在液态铁中的溶解度随压力和温度的升高而增加。关键发现是，铀的分配系数（DU）在14.5 GPa时达到最高值0.036，表明铀在行星核心中具有显著的富集潜力——在岩浆海洋情景下可能超过2.4 ppb，或通过渗透作用达1–4 ppb，支持了氧逸度随压力变化在核心形成过程中所起的作用。

ABSTRACT

We have investigated the partitioning of U between silicate melt and Fe liquid at pressures of 3.0 to14.5 GPa and temperatures of 1660 to 2500 oC. The solubility of U in liquid Fe is in the range of 0.6 to 800 ppm and increases with temperature (T) and pressure (P). When P = or > 7 GPa and T > Tmelt of the silicate phase (olivine), the U concentration in Fe is 3 to 5 times greater than for run products where T < Tmelt of the silicate phase. Correspondingly, partitioning coefficient DU values can reach 0.031 at 8.5 GPa (using BN sample container) and 0.036 at 14.5 GPa (using graphite sample container). This implies that if a terrestrial-type planetary core with a pure Fe composition formed from a deep magma ocean (T > Tmelt of the silicate phase), then > 2.4 ppb U could have entered the core. Alternatively, if a core with same composition formed by percolation (T < Tmelt of the silicate phase), then based on the experimental results indicating DU increases with increasing P, 1 to 4 ppb U may have entered the core. The concentration of Si in liquid Fe also increases with pressure. The concentration of Ca is < 0.44 wt % for most samples and no relation with U concentration is found, which indicates that U may alloy with Fe directly. If Si concentration in the Fe phase can be used as an indicator of oxygen fugacity, then the increase in Si and U with pressure suggests a pressure dependent decrease in oxygen fugacity. This supports U (and possibly also Si) inclusion in the the core of Earth at the time of core formation. The implications for radioactive heating in the planetary cores are briefly discussed. Keywords: Uranium; partition coefficients; high pressure; dynamos; planetary cores; heat sources, LA-ICP-MS.

研究动机与目标

• 确定在与行星核心形成相关的高压高温条件下，铀在液态铁与硅酸盐熔体之间的分配行为。
• 评估铀在液态铁中的溶解度对行星核心放射性热源的贡献。
• 评估压力和温度对铀分配的影响，并检验铁相中硅或钙的含量是否与铀浓度相关。
• 通过铁中硅含量作为示踪，探究氧逸度在铀进入行星核心过程中的作用。
• 约束在不同地球动力学情景下，地球型行星核心在核心形成过程中可能纳入的铀量。

提出的方法

• 在3.0至14.5 GPa的压力范围和1660至2500 °C的温度范围内，利用多八面体压机进行高压高温实验。
• 采用六方氮化硼（BN）和石墨样品容器，以评估容器材料对分配行为的影响。
• 利用激光剥蚀电感耦合等离子体质谱法（LA-ICP-MS）测定淬火后金属相和硅酸盐相中的铀、硅和钙浓度。
• 分配系数（DU）计算为液态铁中铀浓度与硅酸盐熔体中铀浓度的比值。
• 在不同压力和温度条件下量化铀在液态铁中的溶解度，并比较硅酸盐处于熔融状态（T > Tmelt）与固态（T < Tmelt）时的实验结果。
• 基于铁相中硅的浓度，假设存在压力依赖关系，推断氧逸度。

实验结果

研究问题

• RQ1 在与行星核心形成相关的条件下，铀在液态铁与硅酸盐熔体之间的分配行为如何随压力和温度变化？
• RQ2 在高压条件下，铀在液态铁中的最大溶解度是多少？与低压条件下的溶解度相比有何差异？
• RQ3 铁相中是否存在硅或钙，是否与铀浓度相关，表明合金化或不相容性？
• RQ4 通过铁中硅含量推断的氧逸度在多大程度上影响铀进入行星核心？
• RQ5 铀溶解度对行星核心放射性热产生有何影响，特别是在核心形成过程中？

主要发现

• 铀在液态铁中的溶解度范围为0.6至800 ppm，且随温度和压力的升高而增加。
• 在压力≥7 GPa且温度高于橄榄石熔点时，铁中铀浓度比在较低温度下高出3至5倍。
• 铀分配系数（DU）在8.5 GPa（使用BN容器）时达到0.031，在14.5 GPa（使用石墨容器）时达到0.036。
• 若类地行星核心由深部岩浆海洋（T > 硅酸盐熔点）形成，核心中可能有超过2.4 ppb的铀进入。
• 若核心形成通过渗透机制（T < 硅酸盐熔点），基于DU随压力升高，核心中可能有1至4 ppb的铀进入。
• 液态铁中硅的浓度随压力升高而增加，表明氧逸度随压力升高而降低，这支持铀向核心的富集。