[论文解读] Valley addressable exciton-polaritons in atomically thin semiconductors

S. Dufferwiel, Thomas P. Lyons+10 more|arXiv (Cornell University)|Dec 15, 2016

Strong Light-Matter Interactions被引用 5

一句话总结

本研究在可调谐微腔中嵌入的单层MoSe2中实现了可调控谷位的激子极化激元，通过利用腔体诱导的谷赝自旋弛豫抑制，使圆极化度相比裸激子提升了7倍。依赖失谐的极化控制源于改性的激子弛豫动力学，实现了鲁棒的谷极化态，其自旋弛豫时间估计比其他过渡金属硫属化合物（TMDs）快一个数量级。

ABSTRACT

While conventional semiconductor technology relies on the manipulation of electrical charge for the implementation of computational logic, additional degrees of freedom such as spin and valley offer alternative avenues for the encoding of information. In transition metal dichalcogenide (TMD) monolayers, where spin-valley locking is present, strong retention of valley chirality has been reported for MoS$_2$, WSe$_2$ and WS$_2$ while MoSe$_2$ shows anomalously low valley polarisation retention. In this work, chiral selectivity of MoSe$_2$ cavity polaritons under helical excitation is reported with a polarisation degree that can be controlled by the exciton-cavity detuning. In contrast to the very low circular polarisation degrees seen in MoSe$_2$ exciton and trion resonances, we observe a significant enhancement of up to 7 times when in the polaritonic regime. Here, polaritons introduce a fast decay mechanism which inhibits full valley pseudospin relaxation and thus allows for increased retention of injected polarisation in the emitted light. A dynamical model applicable to cavity-polaritons in any TMD semiconductor, reproduces the detuning dependence through the incorporation of the cavity-modified exciton relaxation, allowing an estimate of the spin relaxation time in MoSe$_2$ which is an order of magnitude faster than those reported in other TMDs. The valley addressable exciton-polaritons reported here offer robust valley polarised states demonstrating the prospect of valleytronic devices based upon TMDs embedded in photonic structures, with significant potential for valley-dependent nonlinear polariton-polariton interactions.

研究动机与目标

• 通过可调谐微腔中的激子极化激元形成，实现对单层MoSe2中谷赝自旋的动态调控。
• 解决MoSe2激子和三激子中谷极化异常偏低的问题，该现象与MoS2和WSe2等其他TMDs中的高极化形成鲜明对比。
• 证明通过腔体工程可改变激子弛豫路径，从而增强谷极化的保持能力。
• 通过包含腔体调制弛豫的动态模型估算MoSe2中的自旋弛豫时间，发现其显著快于其他TMDs。
• 建立基于TMD-极化激元系统的谷电子器件框架，实现可调谐、鲁棒的谷极化光发射。

提出的方法

• 采用具有凹面镜的零维可调谐微腔，在置于电场反相点的单层MoSe2纳米片中形成腔极化激元。
• 使用连续波（cw）638 nm激光激发，并采用螺旋（圆偏振）光来光学初始化K和K’谷中的谷赝自旋。
• 在激发和收集路径中均使用波片和偏振片，进行偏振分辨的显微光致发光（µ-PL）测量，以量化圆极化度。
• 开发了一种动态模型，整合了腔体调制的激子和三激子弛豫速率，其中有效磁场依赖于面内波矢，以解释失谐依赖的极化行为。
• 通过估计系数 α ≈ β ≈ 0.05（表示激子贡献对极化激元去极化的影响减小），对模型进行标定，并引入了由于TE-TM分裂引起的15 ps光子自旋弛豫时间。
• 通过hBN封装的干法转移工艺制备异质结构，以保护MoSe2并减少环境降解。

实验结果

研究问题

• RQ1 能否通过腔体失谐实现对MoSe2激子极化激元中谷赝自旋的动态调控？
• RQ2 为何MoSe2在裸激子态中表现出异常低的谷极化，而其他TMDs（如MoS2和WSe2）则表现出高极化？
• RQ3 在微腔中形成激子极化激元如何影响谷赝自旋弛豫与极化保持？
• RQ4 MoSe2中激子的有效自旋弛豫时间是多少？与其它TMDs相比如何？
• RQ5 理论模型能否定量再现MoSe2极化激元中依赖失谐的极化增强现象？

主要发现

• MoSe2激子极化激元发射光的圆极化度相比裸激子或三激子态最高提升了7倍。
• 观察到极化度强烈依赖于激子-腔体失谐，表明在极化激元态下实现了可调谐的谷位调控。
• 极化激元态通过减少对无序的散射，抑制了谷赝自旋弛豫，从而实现了更长的有效极化保持时间。
• 模型估算MoSe2中的自旋弛豫时间为约1 ps，比其他TMDs（如MoS2和WSe2）快一个数量级。
• 理论建模证实，腔体调制的弛豫动力学——特别是激子对去极化的贡献减少——可解释极化度的增强。
• 光子组分由于TE-TM分裂贡献了15 ps的自旋弛豫时间，但与极化激元系统中主导的激子弛豫相比可忽略不计。