[论文解读] Valley and spin dynamics in monolayer MoS$_{2}$

Stefano Dal Conte, Federico Bottegoni+11 more|arXiv (Cornell University)|Feb 24, 2015

2D Materials and Applications被引用 4

一句话总结

本研究利用超快光学光谱技术研究了单层MoS₂中的自旋和谷自由度弛豫动力学，发现由于强自旋-谷耦合，空穴自旋和谷极化比电子极化存活时间长近两个数量级。研究结果表明，空穴中相互关联的自旋-谷动力学使其在谷电子学和自旋电子学应用中具有鲁棒性。

ABSTRACT

Valleytronics targets the exploitation of the additional degrees of freedom in materials where the energy of the carriers may assume several equal minimum values (valleys) at non-equivalent points of the reciprocal space. In single layers of transition metal dichalcogenides (TMDs) the lack of inversion symmetry, combined with a large spin-orbit interaction, leads to a conduction (valence) band with different spin-polarized minima (maxima) having equal energies. This offers the opportunity to manipulate information at the level of the charge (electrons or holes), spin (up or down) and crystal momentum (valley). Any implementation of these concepts, however, needs to consider the robustness of such degrees of freedom, which are deeply intertwined. Here we address the spin and valley relaxation dynamics of both electrons and holes with a combination of ultrafast optical spectroscopy techniques, and determine the individual characteristic relaxation times of charge, spin and valley in a MoS$_{2}$ monolayer. These results lay the foundations for understanding the mechanisms of spin and valley polarization loss in two-dimensional TMDs: spin/valley polarizations survive almost two-orders of magnitude longer for holes, where spin and valley dynamics are interlocked, than for electrons, where these degrees of freedom are decoupled. This may lead to novel approaches for the integration of materials with large spin-orbit in robust spintronic/valleytronic platforms.

研究动机与目标

• 理解单层MoS₂中自旋和谷自由度的弛豫机制。
• 确定电子和空穴在电荷、自旋和谷自由度上的单独弛豫时间。
• 研究二维过渡金属二硫属化物中自旋与谷自由度之间的相互作用。
• 评估自旋和谷极化在潜在谷电子学和自旋电子学器件集成中的鲁棒性。

提出的方法

• 采用时间分辨圆二色性（TRCD）和时间分辨法拉第旋转（TRFR）光谱技术探测自旋和谷动力学。
• 使用一组耦合速率方程模拟电子和空穴自旋-谷极化种群的时间演化。
• 在TRCD和TRFR实验装置中，通过引入具有高斯时间包络的激光源项，考虑实验的时间分辨率。
• 通过将极化变化与未占据态和轨道角动量不平衡相关联的方程，拟合实验的TRCD和TRFR信号。
• 通过同时拟合TRCD和TRFR数据，并为电子和空穴分别使用不同的速率方程，提取弛豫时间常数。
• 通过分别设定时间常数（τ_e-intra, τ_e-inter, τ_h-inter），区分电子和空穴的谷内和谷间散射过程。

实验结果

研究问题

• RQ1 在单层MoS₂中，电子和空穴的自旋与谷弛豫动力学有何不同？
• RQ2 自旋-轨道耦合在调控自旋与谷自由度相互作用中起什么作用？
• RQ3 为何空穴自旋和谷极化比电子极化存活时间显著更长？
• RQ4 在导带和价带中，自旋与谷自由度在多大程度上是解耦还是耦合的？
• RQ5 电子和空穴的谷内与谷间散射的单独弛豫时间常数是多少？

主要发现

• 空穴自旋和谷极化可维持约1.2 ps，比电子极化长近两个数量级。
• 电子自旋和谷自由度是解耦的，表现为由不同谷内和谷间散射时间决定的独立弛豫动力学。
• 空穴自旋与谷动力学相互关联，其弛豫由单一的谷间散射时间τ_h-inter决定，表明存在强耦合。
• 空穴的谷间散射时间（τ_h-inter）显著长于电子，这是极化寿命增强的原因。
• 在自旋和谷弛豫的时间尺度上，电子复合可忽略不计，因此在速率方程中可合理省略。
• 同时拟合TRCD和TRFR数据可可靠地提取出两类载流子的单独弛豫时间常数。