[论文解读] Valley dynamics probed through charged and neutral exciton emission in monolayer WSe2

Gang Wang, L. Bouet+6 more|HAL (Le Centre pour la Communication Scientifique Directe)|Feb 24, 2014

2D Materials and Applications被引用 42

一句话总结

本研究利用时间分辨光致发光技术探究单层WSe2中的谷动态，以区分中性激子（X₀）与带电激子（三激子）。结果表明，三激子发射表现出超过1 ns的稳定谷极化，证明了强韧的光学初始化谷极化动力学；而中性激子极化由于库仑交换耦合，在数皮秒内即发生衰减。

ABSTRACT

Optical interband transitions in monolayer transition metal dichalcogenides such as WSe2 and MoS2 are governed by chiral selection rules. This allows efficient optical initialization of an electron in a specific K-valley in momentum space. Here we probe the valley dynamics in monolayer WSe2 by monitoring the emission and polarization dynamics of the well separated neutral excitons (bound electron hole pairs) and charged excitons (trions) in photoluminescence. The neutral exciton photoluminescence intensity decay time is about 4ps, whereas the trion emission occurs over several tens of ps. The trion polarization dynamics shows a partial, fast initial decay within tens of ps before reaching a stable polarization of about 20%, for which a typical valley polarization decay time larger than 1ns can be inferred. This is a clear signature of stable, optically initialized valley polarization.

研究动机与目标

• 利用时间分辨光致发光技术研究单层WSe2中谷极化的动力学。
• 由于其不同的发射特性，区分中性激子（X₀）与带电激子（三激子）之间的谷动态。
• 确定在WSe2中，尤其是三激子通道中，光学初始化谷极化的稳定性。
• 评估库仑交换作用与自旋禁戒过程在谷弛豫中的作用。
• 将WSe2中的谷动态与MoS2中的谷动态进行比较，后者因光谱重叠而使分析复杂化。

提出的方法

• 采用共聚焦显微光谱技术，利用圆偏振激光激发（1.893 eV），选择性地将电子初始化至特定K谷。
• 在4 K下进行时间分辨光致发光（TRPL）测量，以解析X₀、三激子及局域激子态的发射动力学。
• 使用条纹相机成像技术实现亚100 ps的时间分辨率，以追踪强度与极化衰减随时间的变化。
• 通过指数函数与双指数衰减函数拟合光致发光强度与极化动力学，以提取特征衰减时间。
• 利用圆偏振发射分析极化演化，以量化谷极化的稳定性。
• 通过不同激发能量的对比，评估谷极化的鲁棒性。

实验结果

研究问题

• RQ1 在单层WSe2中，中性激子（X₀）与带电激子（三激子）的谷动态有何不同？
• RQ2 三激子态中光学初始化谷极化的特征衰减时间是多少？
• RQ3 为何WSe2中三激子的谷极化比中性激子更稳定？
• RQ4 WSe2中X₀与三激子发射的光谱分离如何使其分析比MoS2更清晰？
• RQ5 库仑交换相互作用与自旋禁戒过程在谷弛豫中扮演何种角色？

主要发现

• 中性激子（X₀）的光致发光强度以约3 ps的特征时间衰减。
• 三激子发射表现出双指数衰减，包含快速（18 ps）与慢速（30 ps）两个组分，表明存在复杂的弛豫动力学。
• 三激子极化在12 ps内由50%迅速衰减至20%，随后进入一个长寿命平台，其衰减时间超过1 ns。
• 约20%的稳定残余极化表明谷极化衰减时间超过1 ns，证实了光学初始化谷极化的强韧稳定性。
• 局域激子态（L1与L2）的发射时间分别为约30 ps与约78 ps，其中L1的极化衰减时间为13 ps，达到约8%的平台值。
• 观察到的三激子谷稳定性归因于谷间散射的自旋禁戒特性，该特性抑制了弛豫过程。